We propose and demonstrate a novel optical nanoscopy platform that can effectively trap the single nano-particle and transform any trapped linear non-fluorescent nano-particle into a self-illuminating nonlinear light source with minimal pump power. By using highly focused photon energy in a volume of $5\times5×\times7 nm^3$ through the three-dimensionally tapered plasmonic nanoantenna, a single 4.4-nm CdSe/ZnS quantum dot (QD) is trapped. Simultaneously, the strongly focused light into a metallic nanogap generates a strong nonlinear signal and the trapped QD is monitored by self-illuminating background-free 780-nm second-harmonic signals under a fs-laser pulse pumping. The optical trapping characteristics of a trapped nanoparticle is experimentally demonstrated by controlling the landscape of optical potential wells. In particular, the Kramers transition of QD is observed which is the motion in the double-well potential formed on the two metal surfaces when the nanoparticle is trapped at the nanoantenna. By controlling the shape of the double-well potential formed in the antenna, the Kramers transition rate is modulated. This material-free, label-free, background-free detection capability and smallness of the trapping potential of our proposed scheme could open a new platform for novel bio-optical nanoscopy.
본 연구에서 나노 단일 입자를 효과적으로 광 포집 할 수 있고, 포획 된 선형 비형광 나노 입자를 최소한의 입사 파워로 자체 조명 비선형 광원으로 변환 할 수 있는 새로운 광학 나노 현미경 플랫폼을 제안하고 시연하였다. 3차원으로 제작된 플라즈몬 나노안테나를 이용해 외부에서 입사한 빛을 초미세 공간($5\times5\times7 nm^3$) 안에 집속시키고, 집속 된 강한 빛의 전기장 분포 변화를 이용해 주변의 단일 나노입자(양자점)을 광포획 하였다. 강하게 집속 된 빛은 국소 된 공간 안에 강한 비선형 신호(제2 고조파 신호)를 발생시키는데 이 신호를 이용해 포획된 입자의 움직임을 높은 해상도로 검출하였다. 또한 에너지 우물의 형태를 조절 함으로써 양자점의 광포집 특성을 실험적으로 관측하였다. 특히 금속 나노 안테나를 광포집에 사용 하였을 때, 수 나노미터 크기의 금속 표면에 형성 된 이중 에너지 우물 안에 포획된 양자점이 느리게 움직이는 Kramers 전이 현상을 관측하였는데, 안테나에 형성 된 에너지 우물의 형태를 조절 하여 Kramers 전이 속도를 조절 하는 방법을 제시하였고 시연하였다. 제안 된 기법의 포획 입자의 크기가 수 나노미터 크기 수준이며, 타겟 물질에 상관없고, 추가적인 라벨링이 필요 없으며, 잡음 신호 없는 검출 능력 때문에 나노 입자 연구를 위한 새로운 플랫폼이 될 수 있을 것이라 기대된다.