Three-dimensional (3D) graphenic porous carbon has garnered considerable interest as an attractive material for various applications due to the characteristics of graphene combined with a 3D porous structure. Recently, the synthesis of such carbons has been investigated using zeolite as a template. The porous structure of zeolite is suitable for the formation of 3D interconnected single layer graphene without the stacking problem. However, zeolite has narrow micropores that are too small to accommodate large molecular compounds. Small hydrocarbons, such as acetylene and ethylene, therefore have been widely used for carbonization within the zeolite micropores. Carbon synthesis with small hydrocarbon molecules requires high carbonization temperature, inducing non-selective carbon deposition on the external surface of the zeolite. In this thesis, lanthanum-catalyzed synthesis was explored to resolve the problem of zeolite-templating synthesis. The catalytic carbonization occurred at a low temperature, preventing external carbon deposition on the surface of zeolite crystals. X-ray diffraction analysis using single crystal revealed that the resultant carbon had a 3D graphene-like interconnected porous structure. The 3D graphene-like microporous carbon exhibited high conductivity and an ordered microporous structure originated from the zeolite template. Furthermore, the lanthanum-catalyzed synthesis can be applied to small-pore zeolites, which were considered an inadequate template for carbon replication. The resultant carbon had an ordered array of ultramicropores, where the ultramicropore diameter corresponded to the zeolite wall thickness.
삼차원 구조를 가지는 미세 다공성 그래핀은 그래핀의 특성과 삼차원 기공 구조를 모두 가지고 있어 다양한 응용분야에 사용될 수 있는 매력적인 물질이다. 최근 이러한 탄소를 만들기 위해 제올라이트를 주형으로 이용하는 합성 연구가 진행되어 왔다. 제올라이트는 삼차원으로 연결된 단일층의 그래핀들을 만들 수 있는 기공구조를 가지고 있다. 하지만, 제올라이트의 마이크로 기공 크기가 매우 작기 때문에 작은 탄화수소들을 이용하여 탄소 합성을 진행하여야 한다. 이 탄화수소들을 이용하여 탄소를 합성할 때에는 높은 합성온도가 요구되어, 제올라이트 기공 외부에서 비선택적 탄화반응이 일어났다. 본 학위논문에서는 이러한 문제를 해결하기 위해 촉매를 이용한 삼차원 미세 다공성 그래핀 탄소 합성과 그 탄소 구조에 대해 분석한 내용을 다루고자 한다. 구체적으로는 란타늄 이온을 제올라이트 기공에 넣어 탄화온도를 낮춤으로서, 기공 내부에서만 선택적 탄화가 일어나게 하였다. 제올라이트 기공 내부에 형성된 탄소의 구조는 단결정 X-선 회절분석을 통해 그래핀 유사 구조라는 것을 밝혀낼 수 있었다. 이 탄소는 그래핀 구조 덕분에 높은 전기전도도를 보여 주었으며 제올라이트 주형으로부터 비롯된 균일한 마이크로기공 구조을 가졌다. 더 나아가 이 촉매화된 탄화 반응을 통해 지금까지 주형으로 사용되기 힘들었던 제올라이트를 이용하여 초미세공 탄소까지 만들 수 있었다.
