I report the fabrication of a siloxane-encapsulated quantum dot (QD) film (QD/siloxane (methacryl) film), which contains thermally stable siloxane bonds and linkages between QD and siloxane matrix. With the help of both factors that create a synergy effect on the QD/siloxane (methacryl) film, which exhibits stable emission intensity for over 1 month even at elevated temperature and humidity compared to QD-commercial hydrocarbon based polymer film (QD/hydrocarbon (acryl) film) and QD/siloxane (epoxy) film, which has no bonding forms between QD and siloxane matrix. The QD/siloxane (methacryl) films are solidified via free radical addition reaction between methacryl functional group of siloxane resin and ligand molecules (oleic acid) on QDs. I prepare the QD/siloxane (methacryl) resin by non-hydrolytic sol-gel condensation reaction of silane precursors with QDs blended in the precursor solution, forgoing ligand-exchange of QDs. The resulting QD/siloxane (methacryl) resin remains optically clear after 40 days of storage, in contrast to other QD-containing commercial hydrocarbon-based polymer resin, which turn turbid and ultimately form sediments. QDs also disperse uniformly in the QD/siloxane (methacryl) film, whose photoluminescence (PL) quantum yield (QY) remains nearly unaltered under harsh conditions; for example, 85 °C/5% relative humidity (RH), 85 °C/85% RH, strong acidic, and strong basic environments for 40 days of aging time. The QD/siloxane (methacryl) film appears to remain equally emissive even after being immersed into boiling water (100 °C) and oxygen plasma treatment. Interestingly, the PL QY of the QD/siloxane (methacryl) film noticeably increases and it retains increased PL QY when the film is exposed to a moist environment, which opens a new, facile avenue to curing dimmed QD-containing films. In addition, this dissertation gives a way of improving photostability of QD-containing composite film. Given its excellent stability, the QD/siloxane (methacryl) film is best suited in display applications, particularly as a PL-type down-conversion layer.
양자점은 수 나노미터 크기의 반도체 나노 결정으로, 크기 변화에 따라 발광 파장을 쉽게 조절할 수 있고 우수한 색재현력으로 초고화질 디스플레이를 구현할 수 있다. 이러한 우수한 특성에 기인하여 양자점은 고분자 수지에 분산된 형태로 필름에 코팅되거나 광원에 도포되어 적용된다. 그러나 양자점의 우수한 발광 특성에도 불구하고 고온이나 고습 환경에서 산화되어 고유의 발광 특성이 저하되는 문제가 있다. 현재 상용화된 양자점 디스플레이 제품은 양자점의 산화를 방지하기 위해 산소, 수분을 차단시키는 별도의 차단 필름으로 양자점-고분자 층을 감싸서 적용된다. 하지만 차단 필름의 높은 가격은 양자점 디스플레이 제품의 가격 경쟁력을 저하시킨다.
본 연구는 외부의 산화환경으로부터 취약한 양자점을 보호하기 위해 실록산 구조를 갖는 고분자 재료를 이용한 양자점-실록산 복합 재료 개발에 관한 것이다. 양자점/실록산 복합 재료는 솔-젤 반응을 이용하여 합성되는 높은 열 안정성을 갖는 실록산 결합 그리고 자유 라디칼 중합 반응을 이용하여 형성되는 양자점의 유기리간드(올레산)와 실록산 재료의 유기관능기(메타크릴레이트) 사이의 공유 결합에 의해 양자점의 표면에 보호막을 형성하여, 85 °C/5%의 상대습도, 85 °C/85%의 상대습도, 강산, 강염기, 100 °C의 끓는 물 그리고 산소 플라즈마 환경에 노출에도 양자점의 발광 양자효율이 감소하지 않는 우수한 발광 안정성을 보였다. 또한 개발된 양자점/실록산 복합 재료는 수분이 존재하는 환경에 노출 시 흡수된 물 분자에 의해 양자점 표면 결함을 감소시켜 양자점의 발광 양자효율이 증가하는 현상을 발견하고 설명하였다. 또한 본 논문은 양자점/실록산 복합 재료의 광안정성을 향상시키기 위한 연구를 제시한다. 결론적으로 양자점/실록산 복합재료의 우수한 신뢰성에 기인하여 양자점/실록산 복합 재료는 초고화질 디스플레이의 파장 변환 층으로 적용하기에 적합한 재료이다.
