We investigate the fabrication condition-dependent character of High $T_c$ superconductive $Y_1Ba_2Cu_3O_{7-x}$ thin film, which is deposited by dc-sputtering method with various condition of oxygen pressure, plasma discharge current, and substrate temperature. In order to understand those conditional character we compare the trend of critical temperature $T_{zero}$(R=O) in resistance measurement and X-ray diffraction(XRD) with the results of the in-situ X-ray photoemission spectroscopic analysis. The change of oxygen pressure from 100mTorr to 250mTorr doesn't make any apparent affect on the sample quality. The sudden loss of superconductivity of the sample fabricated in the 30mA plasma discharge current was found to be ascribed to the decrease of oxidation of Cu. The inferiority of superconducting character of the sample fabricated above 740℃ and below 650℃ of substrate temperature was found to be ascribed to decrease of Cu compositional ratio and the morphological deterioration by a-axis normal needle type outgrowths, respectively.
The initial growth of YBCO thin film with 0~100Å thickness was investigated by in-situ X-ray photoemission measurement. The exponential decrease of the XPS-signal from substrate as the thickness of YBCO overlayer being thicker, implies the initial layer by layer growth with flat surface. This results are contrast to the STM observations which reveal the spiral expanding step edge island structure in the film thicker than 100Å. The conversion from the flat layered deposition to the spiral step edge island structure in thicker film can be understood by such a model that the sequential mismatches between cation atomic layers in the adjacent domains of initial layer from the closed loop cyclic structure and produce the screw dislocation, as a results of rearrangement of those mismatched cation layers, which makes the expanding step pinning and causes the spiral out growth.
The 45˚ angle bicrystalline domain boundary junction in $YBCO/CeO_2(/MgO)/SrTiO_3$ was fabricated by biepitaxial deposition methods and chracterized. The crystal orientation of every layer was confirmed by 2θ-scan and φ-scan of XRD. Although the $CeO_2$ overlayer on MgO layer shows more or less crystal distortion, the quality of YBCO overlayer on its was good. $J_c$ and $I_cR_n$ of bicrystalline boundary junction were $~2×10^2A/㎠$ and 4~5μV respectively at $T\cong77K$.
Essential conditions of fabrication, which have significant effects on the biepitaxial of the mutilayer, $YBCO/CeO_2/SrTiO_3-YBCO/CeO_2/MgO/SrTiO_3$, were investigated. The thickness of MgO layer should be larger than 30Å in order that it play the role of seed layer, and the substrate temperature for the proper epitaxial growth of $CeO_2$ overlayer depends on the thickness of MgO seed layer. The $CeO_2$ overlayer grows epitaxially on such a MgO seed layer that is deposited by e-beam evaporation followed by the heat treatment in the oxygen atmosphere on its surface. The high quality YBCO overlayer grows epitaxially on $CeO_2/SrTiO_3$ in the broad range of substrate temperatures (650~720℃) and on $CeO_2/MgO/SrTiO_3$ in the lower and narrower range of temperatures (650~680℃).
The characteristics of dc SQUID, which is composed of the $YBCO/CeO_2(/MgO)/SrTiO_3$ biepitaxial domain boundary Josephson junction and inhibit patterned, was measured. At $T\cong77K$, $J_c$ and $I_cR_n$ were ~ 2×10^2 A/㎠ and 4~5μV respectively. Clear oscillations of I-V character were observed with the change of magnetic flux through the washer type dc SQUID loop by a six turn input coil. A dc SQUID, utilizing 37˚ angle bicrytalline $SrTiO_3$ substrate, was also fabricated. At T=77K, $I_cR_n$ was 24μV and clear SQUID oscillations were observed.
We report detailed fabrication conditions for biepitaxial growth of six types of multilayers that are various combinations of $Y_1Ba_2Cu_{7-x}(YBCO)$, CeO_2, MgO, SrTiO_3(STO) layer on the MgO or the STO substrate. We found the proper biepitaxial growth was possible for only three types of them. Our experimental results reveal the MgO seed layer plays the important role for the epitaxial growth with a desired crystal direction, which must be due to a particular property of MgO seed layer that is absent in the bulk MgO.
고온 초전도 다층 박막으로 이루어진 biepitaxial domain boundary 죠셉슨 접합의 형성을 위한 기초 물성을 연구하였으며, dc SQUID를 제작하여 biepitaxial 죠셉슨 접합의 특성을 조사하였다. $SrTiO_3(001)$ 기판 위에 원통 형태의 stoichiometric (YBCO) target을 사용하는 dc-sputtering으로 YBCO 박막을 제작할 경우, 산소 압력이 10mTorr에서 250mTorr 까지의 구간에서 제작된 시료의 임계 온도 $T_zero$, Cu의 산소 결합도, 그리고 Y-Ba-Cu-O stoichiometry에는 모두 뚜렷한 변화가 없었다. 방전 전류가 150 mA 이상 일때 제작된 시료의 특성에는 뚜렷한 변화가 없었다. 그러나, 방전 전류가 30mA 이하 일 때 제작된 시료는 초전도 특성을 상실하는데, 이에 대한 주요 이유는 Cu의 산화도가 크게 감소하기 때문으로 관찰되었다. $T_s$가 740℃ 이상 일때 임계 온도 $T_zero$가 감소하는 이유는 Cu의 성분 비율이 감소하기 때문인 것으로 관찰되었다. $T_s$가 650℃ 이하에서 임계 온도 $T_zero$가 점차적으로 감소하는 이유는 a축 수직인 침상형 outgrowth에 의한 morphology 훼손일 가능성으로 관찰되었다.
In-situ X-ray photoemission 측정에 의하여 0~100Å 두께를 갖는 YBCO 박막의 초기 성장을 조사하였다. 기판에서 발생하는 XPS 신호 크기가 박막 두께에 따라 지수적으로 감소하는 것은 YBCO 박막 성장이 초기에는 flat한 표면을 이루는 적층 구조적(layer by layer) 성장을 의미한다. 이러한 결과는 100Å 이상의 두께를 갖는 박막에서 STM으로 관찰되는 spiral expanding step edge island 구조와는 대조적이다. 따라서, 초기의 flat layered depositon이 박막이 두꺼워짐에 따라 spiral step edge island 구조로 전환되는 mechanism이 밝혀져야 한다.
YBCO/$CeO_2$(/MgO)/$SrTiO_3$로 이루어진 45˚ angle biepitaxial domain boundary 접합을 제작하였다. MgO seed 층 위의 $CeO_2$가 약간의 결정의 왜곡을 보이고 있으나, YBCO overlayer의 특성은 양호하였다. 50㎛×0.5㎛ 단면적을 갖는 bridge에서 bicrystalline boundary의 임계 전류 밀도($J_c$)는 T=77K에서 $~3×10^2A/㎠$이며, $I_cR_n$은 4~5μV이었다.
Biepitaxial domain boundary junction을 위한 $YBCO/CeO_2/MgO/SrTiO_3$ 다층 구조의 biepitaxial 성장에서 MgO seed 층의 두께가 30Å 보다 클때 $CeO_2[100]//SrTiO_3[100]$이 이루어지며, MgO 층의 두께가 ~100Å이 최적이다. MgO 층의 두께가 300Å 이상이면 $CeO_2$ 증착을 위한 온도를 ~100℃ 증가시키지 않는한 $CeO_2(001)$ 박막의 결정성은 약간 불량해진다. 그러나, YBCO의 초전도 특성에는 큰 영향이 없다. E-beam evaporation으로 제작된 MgO seed 층은 반드시 표면 산소처리를 해야만 그 위에 $CeO_2$ overlayer가 성장한다. $CeO_2$ 의 표면은 산소 처리하면 오히려 YBCO overlayer의 특성이 불량해 진다. $CeO_2/SrTiO_3$ 영역 위에서는 넓은 온도 범위에서 양호한 YBCO overlayer가 성장하지만, $CeO_2/MgO/SrTiO_3$ 영역 위에서는 낮고 좁은 온도 범위에서만 양호한 YBCO overlayer가 성장된다.
$YBCO/CeO_2/MgO/SrTiO_3$ 다층 박막으로 이루어진 biepitaxial boundary 죠셉슨 접합형 dc SQUID를 inhibit pattern으로 제작하고 특성을 측정하였다. T=77K에서 죠셉슨 접합의 특성 전압은 $J_c=1.8×10^2A/㎠$, $I_cR_n$=4μV 이였다. Six-turn input coil에 전류를 가하여 SQUID loop를 지나는 magnetic flux를 변화 시킨 결과, quantum flux의 주기를 갖는 I-V의 뚜렷한 oscillation을 관찰하였다.
우리는 MgO, STO 기판 위에 MgO, STO, $CeO_2$, YBCO 층으로 구성된 6가지 형태의 다층 박막의 biepitaxial 성장 mechanism을 그 제작과 XRD 2θ, φ-scan 측정 결과를 통해 이해하였다. MgO seed층이 결정 방향과 epitaxial 성장에 매우 중요한 역할을 하며 MgO bulk에서 할 수 없는 독특한 MgO seed 층의 특성이 있다. 다시 말하자면, MgO seed층은 그것의 결정 구조적 성질이 bulk의 그것과 상당히 다르며 박막의 두께에 따라 변하는 것 같다. 또한, 표면의 결정 구조적 성질도 표면 처리에 따라 달라지는 것 같다. 이러한 성질은 MgO 층이 seed 층 혹은 buffer 층 으로서 결정 구조적 성질은 그것의 overlayer의 결정 방향을 결정함으로서 전체적인 biepitaxial 성장을 가능케, 불가능케 한다. 3 가지 형태의 biepitaxial 죠셉슨 접합의 I-V 특성과 dc SQUID loop를 지나는 magnetic flux (φ)의 변화에 따른 $V_SQUID$의 변화를 관측한 결과, 죠셉슨 접합을 흐르는 $J_c$와 $I_cR_n$은 $10^2~10^3A/㎠$, 4~5μV(T=77K)이었다. 이러한 결과는 biepitaxial 죠셉슨 접합의 특성을 잘 나타내 주고 있다.
