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Synthesis of nitrogen-doped carbon micro-structure material and its nickel oxide hybrid composite for energy storage property = 질소가 도핑된 탄소 마이크로구조체와 그의 니켈 산화물 혼성체 및 에너지 저장체 특성에 관한 연구
서명 / 저자 Synthesis of nitrogen-doped carbon micro-structure material and its nickel oxide hybrid composite for energy storage property = 질소가 도핑된 탄소 마이크로구조체와 그의 니켈 산화물 혼성체 및 에너지 저장체 특성에 관한 연구 / Do-Hyun Kwon.
저자명 Kwon, Do-Hyun ; 권도현
발행사항 [대전 : 한국과학기술원, 2016].
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초록정보

Recently, due to increase of demand for various electronic devices and improvement of life style in developing country causes drastic increase of world energy consumption. Fossil fuel is the major energy source that can sustain present energy consumption demand, but it is necessary to find other energy source because of limited reserve of fossil fuel, as well as environmental pollution and global warming by emission of carbon dioxide. To solve these problems, research for developing alternative energy from various renewa-ble sources and energy storage system that can supply the energy consistently has been performed, but it is necessary to develop new material because ordinary material are not enough competitive to price and energy productivity of fossil fuel. Nanoscale material has very different property from its original bulk property due to its size and unique structure. Due to its remarkable property, it is researched for various application includ-ing energy harvesting and energy storage. Among them, carbon-based nanomaterial are researched by many research group due to its diversity of electronic and mechanical property by changing bonding state and di-mensional structure like fullerene(0D), carbon nanotube(1D), and graphene(2D), even they are consist of only one atom. There are many studies for solving energy problem by using these property, but still need to im-prove the performance for replacing fossil fuel. We have developed a hard template-free synthesis of nickel oxide encapsulated hollow porous nitrogen-rich carbon spheres with multiporosity for high-performance pseudocapacitors having extremely robust cycles, where the pores inside the shell result from the removal of surfactants during the nozzle spray pyrolysis process without any hard templates while the thickness of the shell has been controlled by the amount of nickel atoms. In addition, the heat treatment of spheres generates micropores in the shell of spheres, thus leading to the higher surface area by about 30 times to store redox ions than that of the as-synthesized spheres. Moreover, it resulted in the mesopores capable of enhancing the diffusivity of redox ions. Indeed, these were found to enhance the accessibility of redox ions to nickel metal sites for surface Faradaic reactions, thus giving an ~250% enhancement in capacitance, in addition to 100% capacitance retention over 50 000 cycles at a high current density. Moreover, we provided experimental evidence that assembling the capsulated nickel oxide into a full asymmetric capacitor can be employed as practical posi-tive electrodes in an asymmetric full cell with excellent performance in terms of both energy and power den-sities with robust cycle life. We have synthesized nitrogen-contained carbon aerogel by using Melamine-Resolcinol-Formaldehyde resin, and evaluated its supercapacitor property via nitrogen contents and carbonization tem-perature. Carbonization process doesn’t affect mesopore structure at any temperature, but it influence mi-cropore structure and thus increase specific surface area. As opposed to temperature, nitrogen doping change the mesopore distribution unpredictably, but it does not change micropore distribution. Capacitance of the aerogels show different tendency with nitrogen doping level. Carbon aerogel shows decreased capacitance as carbonization temperature increased without nitrogen, but capacitance of nitrogen-doped carbon aerogels have slightly increased at higher temperature. Also, higher content of nitrogen shows lowest capacitance be-cause of higher probability of linkage between melamine-melamine resin.

현대에 들어 기술이 발달하고 사람들의 생활이 편리해질수록 전 세계의 에너지 소비량은 증가하고 있는 추세이다. 현재의 이런 에너지 소비를 유지시킬 수 있는 에너지 자원은 화석연료가 거의 유일하나, 화석연료를 사용함에 따라 이산화탄소 발생으로 인한 지구 온난화 및 그로 인한 환경 오염과 급격한 기후변화로 인해 화석연료를 대체할 수 있는 친환경 에너지 개발에 대한 요구가 높아져 왔다. 하지만 친환경 에너지 자원은 화석연료에 비해 생산량이 높지 않은 문제와 더불어, 지형과 기후, 그리고 시간에 따라서 일정하게 공급이 어렵다는 문제가 있다. 이를 해결하기 위해서는 친환경 에너지 개발과 동시에 효율적인 에너지 저장 시스템에 대한 연구가 중요하게 되었다. 이러한 연구를 진행하기 위해서는 기존에 사용되던 물질을 뛰어넘을 수 있는 특성을 가진 물질이 필요하였고, 이런 특성을 나노물질을 이용하여 이루고자 하는 연구들이 다수 진행되어 왔다. 나노물질은 그 구조와 크기로 인해 기존의 물질과는 다른 뛰어난 특성을 보여주는데 이런 특징을 활용하여 에너지 생산 및 저장을 포함한, 다양한 분야에서 연구를 수행하여 왔다. 그 중에서도 탄소를 기반으로 한 나노물질은, 한 가지 원소만으로 구성되어 있음에도 불구하고, 화학 결합 변경 및 저차원 구조 변경만으로도 매우 다양한 전기적, 기계적 특성을 얻을 수 있어서 과학자들이 주목해온 물질이다. 하지만 이런 많은 연구에도 불구하고 아직 화석 연료를 대체할 수준의 결과는 나오지 못하고 있다. 본 연구에서는 노즐 스프레이 열분해 방법을 사용하여 경질의 주형없이 산화 니켈이 포함된 속이 빈 구형의 질화탄소 마이크로 구 물질을 합성하여, 극단적인 조건에서도 사이클 특성이 뛰어난 슈퍼캐패시터 전극 물질을 만들어보았다. 이 마이크로 구 물질은 노즐 스프레이 열분해 과정 동안 계면활성제의 열분해로 구 내부에 기공을 형성하고 함유된 니켈 전구체의 양을 조절하여 구 껍질의 두께를 조절할 수 있었다. 이렇게 만들어진 마이크로 구를 불활성 기체 분위기에서 탄화처리를 하여 구 껍질 표면에 마이크로기공을 만들어서 내부의 동공에 연결되는 채널을 만들 수 있었고, 이를 통해 열처리 전에 비해 비표면적을 30배 이상 향상하여 물질 표면의 이온 저장 효율을 높임과 동시에, 내부의 동공을 통해 물질간의 빠른 전해질 이온 확산 능력을 증가 시킬 수 있었다. 이런 물질 개선을 통하여 마이크로 구 내부의 산화 니켈 부분의 산화환원 반응 속도 및 접근 효율을 높여서, 정전용량을 2.5배 가량 증가시켰으며, 매우 높은 전류밀도에서 5만 번 충방전을 하여도 정전용량을 100% 수준으로 유지할 수 있었다. 또한 본 연구에서는 멜라민, 레졸시놀, 포름알데히드를 이용하여 질소가 포함된 탄소 에어로젤을 합성하고, 이를 불활성 기체 분위기에서 탄화하였다. 이렇게 만들어진 탄화된 에어로젤을 이용하여 처음 합성시 포함된 질소의 함량과 탄화 온도 조건에 따라서 탄소 에어로겔의 기공 구조 변화 및 슈퍼캐패시터의 정전용량에의 영향을 평가하였다. 탄화 온도의 경우, 에어로젤의 메조포어 구조에는 영향을 주지 않으나, 마이크로포어의 크기와 양, 그리고 비표면적을 증가시키는 효과를 가진다. 그에 반해 에어로젤에 포함된 질소 함량의 양이 달라지면 메조포어의 구조에는 뚜렷한 변화가 나타나지만, 마이크로포어의 구조는 조성에 상관 없이 일정한 것을 확인할 수 있었다. 이렇게 만들어진 탄소 에어로젤은 질소 함유량에 따라 정전용량의 변화가 다르게 나타났다. 질소가 포함되지 않은 경우는 탄화 온도가 높아질수록 정전용량이 낮아졌으나, 반대로 질소가 포함된 경우는 탄화 온도가 높아져도 정전용량이 오히려 약간 증가한 것을 알 수 있다. 하지만 질소의 비율이 높아질수록 정전용량은 오히려 더 낮아지는 것을 확인할 수 있었는데 이는 높아진 멜라민 비율로 인해 레졸시놀간의 결합 확률이 줄어들어 탄화과정을 통해 전도성 탄소가 만들어지기 어려워진 영향으로 인하여 생긴 현상으로 보여진다.

서지기타정보

서지기타정보
청구기호 {DMS 16003
형태사항 viii, 67 p. : 삽도 ; 30 cm
언어 영어
일반주기 저자명의 한글표기 : 권도현
지도교수의 영문표기 : Jeung-Ku Kang
지도교수의 한글표기 : 강정구
수록잡지명 : "Nickel oxide encapsulated nitrogen-rich carbon hollow spheres with multiporosity for high-performance pseudocapacitors having extremely robust cycle life". Energy & Environmental Science, v.8.no.1, pp.188-194(2015)
학위논문 학위논문(박사) - 한국과학기술원 : 신소재공학과,
서지주기 Including References
주제 Porous Carbon
Nitrogen-doped
Nickel Oxide
Carbon Aerogel
Supercapacitor
다공성 탄소
질소 도핑
산화 니켈
탄소 에어로젤
슈퍼캐패시터
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