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Optical properties and application for nanocomposites of exfoliated graphene and MoS2 flakes using the intercalation compound method = 층간 화합물 방법을 통하여 제조된 그래핀과 이황화 몰리브데늄의 나노복합재료 응용 및 광 특성 연구
서명 / 저자 Optical properties and application for nanocomposites of exfoliated graphene and MoS2 flakes using the intercalation compound method = 층간 화합물 방법을 통하여 제조된 그래핀과 이황화 몰리브데늄의 나노복합재료 응용 및 광 특성 연구 / Sung Ho Song.
저자명 송성호 ; Song, Sung Ho
발행사항 [대전 : 한국과학기술원, 2015].
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Graphene is a two-dimensional (2D) layer of carbon atoms ordered into a honeycomb lattice. Graphene, one of the allotropes (carbon nanotube, fullerene, diamond) of elemental carbon, is a planar monolayer of carbon atoms with a carbon-carbon bond length of 0.142 nm. Electrons in graphene behave like massless relativistic particles, which contribute to very peculiar properties such as large mean-free-path and high electron mobility. Graphene has also high mechanical strength, superior thermal and chemical stabilities, and intrinsic electrical insulation when it is in the form of atomically few layers. In spite of these advantages, the applications of graphene are still limited due to their high surface area of graphene and strong van der Waals interaction between them causes irreversible aggregation. In addition, the exfoliation of graphene can be achieved mechanically on a small scale, synthesis by deposition techniques on substrates, limiting their large scale production. Simple and scalable exfoliation methods are required for many applications. In this research we demonstrate a simple and cost-effective intercalation based exfoliation method for preparing high quality graphene flakes, which form a stable dispersion in organic solvents without any functionalization and surfactant. Successful intercalation of alkali metal between graphite interlayers through liquid-state diffusion from ternary KCl-NaCl-ZnCl2 eutectic system is confirmed by X-ray diffraction and X-ray photoelectric spectroscopy. Chemical composition and morphology analyses prove that the graphene flakes preserve their intrinsic properties without any degradation. We apply these results to produce transparent conducting (~ 930 Ω/□ at ~ 75% transmission) graphene films using the modified Langmuir Blodgett method. The overall results suggest that our method can be a scalable (> 1 g/batch) and economical route for the synthesis of non-oxidized graphene flakes. The high-quality graphene flakes (GFs) can also serve as two dimenisonal (2D) fillers for polymer nanocomposites because of their excellent and intriguing mechanical (~ 1 TPa) and thermal properties (~5,000 W/mK). Homogeneous distribution of graphene flakes in polymer matrix, still preserving intrinsic material properties of graphene, is a key to successful composite applications. Here, we present a novel approach to disperse non-oxidized graphene flakes with non-covalent functionalization of 1-Pyrenebutyric acid (PBA). The functionalized Graphene Flakes (f-GFs) posess good dispersion in various organic and aqueous solvents, which are even ready to be mixed with epoxy matrix. The prepared nanocomposites of non-covalently functionalized and well dispersed GFs with epoxy present outstanding thermal conductivity (1.53 W/mK at 10 wt%) and mechanical properties (1.03 GPa at 1 wt%). And the emergence of fluorescent graphene quantum dots (GQDs) promises a new class of optical material with useful properties of tunable luminescence, superior photostability, low toxicity, and chemical resistance. Here, we demonstrate the first GQD light-emitting diodes (GQD-LEDs) with electroluminescence that exceeds 1,000 cd/m2. The GQD-LEDs are possible owing to our novel and simple synthesis method to create high-quality GQDs with minimal, or controlled, oxidation such that high quantum yields (~4.6%) are guaranteed. The GQDs are mass-produced by the solvothermal formation of graphite intercalation compounds (GICs) between graphite powder and sodium potassium tartrate. The GQD-LEDs, in which GQDs are incorporated into polymeric host layers in a multilayer electroluminescent (EL) device, irradiate blue (~400 nm) emission. Furthermore, the carrier transfer processes of the fluorescence of the GQDs are first investigated, showing the oxidation status of the GQDs defines the tunable nature of the fluorescence by influencing both intrinsic and extrinsic excitation modes. Recently, the layer-dependent properties of TMDCs have recently attracted a great deal of attention. Two dimensional molybdenum complexes have been attracted by its distinguished band structure changing from indirect to direct according to the layer thickness, which is distinguished from graphene. Here, we reported for the first time the controllable bandgap widening of 2D-semiconductig materials (MoS2). Furthermore, we demonstrate an expandable bandgap engineered sheets (h-MoS2) up to the visible range (~2.5 eV) by oxidation in situ exfoliation from bulk MoS2 using intercalation of hydrate salt. Remarkably, the photoluminescence with varying emission wavelengths was observed across the large size (≥ 100 x 100 um2) sheets of h-MoS2 with a thickness of 1.7 nm. Moreover, this expanded bandgap of h-MoS2 was reversible into the value (~1.8 eV) of single layer MoS2 through sulfurization. The chemical and structural properties were examined by spectroscopic methods showing the change of the structural strain, the breakdown of symmetry and phase transition. This shed light on a new route for the expandable band structure engineering of 2D transition metal dichalcogenides by selective oxidation.

그래핀은 탄소 단원자 층으로 벌집구조로 구성되어 있다. 그래핀탄소와 탄소가 0.142 nm이다. 특히 그래핀은 상대적 질량이 없어 평균 자유 이동 거리가 크고 높은 전자 이동도를 가지고 있다. 또한 그래핀은 높은 기계적 강도와 우수한 열적, 화학적 안정성을 지니고 있다. 이러한 장점에도 불구하고 그래핀은 여전히 그래핀과 그래핀 층간 사이에 강한 반데르 발스 힘과 넓은 표면적으로 인해 서로 뭉쳐져 응용에 큰 제약을 받고 있다. 더욱이 그래핀 박리는 기계적으로 박리하는 경우 생산성에 제약이 있고, 기판에 증착하거나 합성하는 경우는 고온이며 특정한 장비를 필요한 단점을 가지고 있다. 따라서 간단하면서 대량생산이 가능한 박리법이 필요한 실정이다. 본 연구에서는 다른 계면활성제나 기능기화 없이 유기 용매에 안정적으로 박리와 분산이 가능한 간단하면서 가격이 저렴한 방법을 통해 고품질의 그래핀을 제조하는 방법을 제안하였다. 즉 KCl-NaCl-ZnCl2 의 염을 사용하여 층간 화합물을 만들고 이를 XRD와 XPS를 통해 확인하였고, 피리딘 유기용매를 통해 박리를 진행하였다. 분석결과 화학적 조성 및 morphology 분석을 통해 손상없이 그 고유한 특성을 잘 유지하고 있음을 확인하였다. 또한 이러한 고품질 그래핀을 적용하여 midified langmuir blodgett 방법으로 투명 전극을 제조하여 투명도 ~75%에서 ~ 930 Ω/□ 라는 우수한 특성을 확인하였다. 즉 전체적으로 1g 이상의 경제적이면 대량생산을 할 수 있는 고품질 그래핀을 제조할 수 있었다. 그러나 고 품질의 그래핀의 경우 염과 유기용매를 제거할 경우 기능기화가 되어있지 않아 서로 응집되기 때문에 기능기화가 필요하다. 그래핀은 강한 시그마 결합으로 인해 높은 ~1Ta에 가까운 높은 기계적 물성과 ~5,000 W/mK에 가까운 높은 열전도도 특성을 보인다. 이러한 고유한 그래핀 특성을 유지하면서 polymer내에 고르게 분산을 시키면 복합체 응용에 큰 효과를 보일 수 있다. 따라서 그래핀의 고유한 특성을 유지하기 위해 Pyrenebutyric acid (PBA) 비공유 기능기화를 진행하였고 이를 이용하여 에폭시 복합체를 제조하였다. 우선 기능기화를 바탕으로 유기 용매 및 polarity가 높은 용매에서도 분산특성을 확인할 수 있었으며, 다양한 응용을 가능케 하였다. 이러한 우수한 특성을 가지는 그래핀을 기능기화를 통해 에폭시 레진에 고르게 분산을 시켜 ~ 1.03GPa의 높은 기계적 강도와 10wt% 적용 시 1.53W/mK의 높은 열전도도 특성을 확인할 수 있었다. 그래핀은 우수한 기계적, 전기적 및 열적 특성을 가져 다양한 분야에 응용을 진행하고 있지만, 밴드갭이 없어 광전자 소자에 응용이 제한적이다. 따라서 그래핀의 밴드갭을 열고자 연구자들이 많은 노력을 기울이고 있으며, 일반적으로 나노리본을 만들거나, 크기가 작은 그래핀 양자점을 만들어 응용을 하고 있다. 본 연구에서는 층간화합물을 통해 제조된 그래핀 양자점을 제조하여 응용하는 연구를 진행하였다. 그래핀 양자점은 발광특성을 조절할 수 있으며, 독성이 없으며, 광특성이 안정적이어서 새로운 발광 물질로 각광을 받고 있다. 먼저 우리는 sodium-potassium tartrate라는 염을 사용하여 층간화합물을 제조하고 물로 박리를 하여 그래핀 양자점을 제조하였다. 제조된 그래핀 양자점은 손상이 상대적으로 적어 ~4.6%의 높은 발광 효율을 지니고 ~400nm의 청색에서 발광을 확인하였다. 또한 tartrate의 알킬 체인으로 기능기화가 되어 분산성이 높은 특성을 확인할 수 있었다. 또한 손상이 적기 때문에 그래핀 양자점의 발광 메커니즘을 확인할 수 있었다. 즉 그래핀 양자점 내부의 sp2 탄소 고유한 특성을 유지하는 작은 domain의 청색 발광을 하는 intrinsic한 부분과 산소나 손상에 의한 발광을 하는 extrinsic한 부분으로 나누어 발광을 하며 더 나아가 intrinsic한 부분에서 extrinsic한 부분으로 charge가 이동하는 현상을 또한 관찰할 수 있었다. 더 나아가 이러한 우수한 특성을 갖는 그래핀 양자점을 이용하여 그래핀 양자점 LED를 제조하였고, 이는 1,000cd/m2의 높은 휘도를 갖는 청색 발광을 하는 LED를 제조할 수 있었다. 최근에 밴드갭이 없는 그래핀을 대신하여 고유한 밴드갭을 가지고 있는 transition metal dichalcogenides (TMDCs)라는 이차원 소재에 관심이 증가하고 있다. 특히 SiO2과 밴드갭이 유사한 MoS2는 많은 연구자들이 연구를 진행 중이다. 일반적으로 MoS2는 두께가 두꺼우면 1.2 eV의 indirect 밴드갭을 가지고 있지만, 한층으로 될 경우 1.8 eV의 밴드갭을 갖는 특성을 보인다. 즉 아직까지 MoS2의 가시광에서의 발광 특성을 확인하지 못하였는데, 본 연구에서는 최초로 MoS2의 가시광의 발광 특성을 확인하였다. MoS2의 박리는 층간화합물 방법을 통해 제조되었으며, 수십 ㎛이상의 큰 크기를 갖는 MoS2를 제조할 수 있었다. 더 나아가 제조된 MoS2에서는 가시광의 전 파장에서의 발광 특성을 확인할 수 있었다. 즉 층간화합물 제조 시에 MoS2의 구조 변경과 동시에 산소 치환으로 인해 발광특성이 변함을 확인할 수 있었다. 또한 이러한 MoS2를 황처리를 하게되면 기존의 MoS2와 유사한 밴드갭이 1.8eV를 갖는 MoS2를 제조할 수 있었다. 구조적인 스트레인과 상 변화 및 대칭성의 변화를 통해 넓은 밴드갭을 조절할 수 있었으며, 이는 새로운 광 전자 소자에 적용이 가능할 것으로 판단된다.

서지기타정보

서지기타정보
청구기호 {DMS 15008
형태사항 136 : 삽도 ; 30 cm
언어 한국어
일반주기 저자명의 영문표기 : 송성호
지도교수의 한글표기 : 전석우
지도교수의 영문표기 : Seokwoo Jeon
부록 수록
학위논문 학위논문(박사) - 한국과학기술원 : 신소재공학과,
서지주기 참고문헌 : p.
주제 그래핀
이황화몰리브덴
그래핀 양자점
복합체
층간화합물
graphene
MoS2
graphene quantum dot
composite
intercalation compound
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