The ability of controlling the evolution of quantum systems by applying interaction with shaped laser pulse, known as coherent control or quantum control, has attracted significant interest in many fields of researches over the last two decades. Coherent control has been applied to photo-induced selective chemical reaction processes, controlling the direction of electron motions in semiconductors, multi-photon excitation fluorescence microscopy, and the optimization of nonlinear light-matter interactions. Quantum systems subjected to control have been ranged from atoms and molecules to semiconductors and biological samples. Especially, great efforts have been devoted to managing the transition probabilities between quantum states in atomic systems.
Previous transition probability controls are mostly restricted to a ladder-type system. The controlled transition in a ladder-type system is readily monitored by detecting the fluorescence decay from a target excited state. On the other hand, the two-photon transition between the excited states in a V -type quantum system is not straightforward to measure, and thus has been difficult to control. It is because the state population of the target excited state is coherently mixed with the dominant one-photon transition population from the ground state. This difficulty is overcome, in this thesis, with the combined use of two-dimensional Fourier-transform optical spectroscopy and a coherent control technique.
In this thesis, we present a new method that harnesses coherent control capability to two-dimensional Fourier-transform optical spectroscopy. For this, three ultrashort laser pulses are individually shaped to prepare and control the quantum interference involved in two-photon inter-excited state transitions of a V -type quantum system. In experiments performed with atomic rubidium, quantum control for enhancement and annihilation of 5P1/2 -> 5P3/2 transition is successfully tested, where the engineered transitions are distinguishably extracted in the presence of dominant one-photon transitions. Experiments for quantum interference engineering have revealed that the target transition strength is tripled in spectral phase-shaping, and enhanced by 60% in spectral amplitude shaping. Also, we show that the conventional coherent transients in a simple two-level system is mimicked by two-photon coherent control in a V -type three-level system. Here, higher order chirps of a shaped laser pulse play the roles of time and linear chirp in coherent transients. In a three-pulse coherent control experiment of atomic rubidium, the phase and amplitude of controlled transition probability is retrieved from a 2D Fourier-transform spectral peak.
Finally, we propose the application of the novel coherent control technique or advanced two-dimensional Fourier transform spectroscopy to semiconductor quantum well systems. For this, we have considered semiconductor heterostructures made of III-V compounds for the V -type three-level systems along with numerical calculations. It is hoped that the devised coherent control for excited-state transitions become useful in untangle the unknown nature of chemical and biological reaction processes.
Keywords: coherent control, 2D Fourier transform optical spectroscopy, inter-excited state transition,
two-photon transition, rubidium atom
자연현상을 관찰하고 논리적으로 인식하는 것을 목적으로 하는 물리학에서, 양자상태함수를 준비하고 프로그램된 방향으로 전개, 그리고 측정을 통해 자연법칙을 이해하는 활동은 물리학을 연구하는 사람들의 근본적인 연구방법이다. 따라서 원자, 분자, 또는 반도체 등 다양한 양자계에서 만들어지는 양자상태를 이루는 전자를 재단된 광자로 조정하는 양자제어기술은 제안됨과 동시에 집중적 관심속에 활발한 연구가 이루어져 왔다. 또한, 양자계의 결맞음을 이용하여 양자함수를 이루는 상태함수들 사이의 연결법칙을 직접적으로 보여주는 이차원 푸리에 분광학은 양자계, 나아가 자연현상을 이해하고자 하는 물리학에서 전도유망한 혁신적인 도구로 관심을 모으고 있다.
이차원 푸리에 분광학의 기본 도구로 사용되는 펨토초 레이저는 시간상에서 매우 짧은 시간폭을 갖는 장점을 통해 피코초 시간 수준에서 이뤄지는 분자, 반도체, 그리고 생물질의 동역학을 관찰하는데 사용되고 있다. 하지만, 펨토초 레이저가 가지는 또다른 장점인 넓은 스펙트럼을 이용한 양자제어기술은 사용되지 않았다. 이 논문에서는 이차원 푸리에 분광학과 양자제어기술의 접목을 통해 얻게 되는 강력한 장점에 대해 서술하였다. 발전된 이차원 푸리에 분광학의 관점에서 보자면, 양자계를 이루는 여러 상태함수 중 특정 상태함수를 여기시키는 준비과정을 통해 복잡한 과정을 단순화하여 볼 수 있으며, 재단된 펨토초 레이저를 통해 상태함수간 연결세기를 조절할 수 있음을 알칼리 원자(루비듐)에 적용하여 실험적으로 보였다. 양자제어기술의 발전 관점에서 보면, 기존 방식으로는 측정의 어려움으로 인하여 연구가 진행되지 못하던 V-형 양자계에서
양자함수의 변화를 주도하는 1차 천이속에서 여기상태함수간의 2차 천이를 성공적으로 양자제어함과 동시에 측정할 수 있음을 보였다. 이 과정에서 천이의 절대값만이 아니라, 양자물리에서 매우 중요한 요소인 위상의 직접적인 측정도 가능함을 보였다. 더 나아가, V-형 양자계에서 여기상태함수간의 2차 천이는 재단된 펨토초 레이저의 위상이 미분된 형태로 정리되어 2레벨 양자계에서 보여지는 결맞는 과도 현상으로 해석됨을 보였다.
본 논문을 통해 단순화된 모델인 알칼리 원자에서 시연된 이차원 푸리에 변환 양자 제어 분광학을 이용하여, 반도체 V-형 양자계, 더 나아가 다단레벨구조 양자계에서의 양자제어를 통해 다중양자제어 등 양자전산으로의 응용을 기대하고 있다. 또한 복잡한 구조를 갖는 분자 또는 박테리아와 같은 생물질, 광합성 물질 등에서 복잡한 연결 과정을 단순화하고 조절하는 기술을 통해, 더 깊은 이해에 필요한 정보를 얻음으로써 분자동역학, 생물질의 연결구조, 그리고 효과적인 광합성 방식을 이해하고 얻을 수 있으리라 기대한다.
