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R.F. 마그네트론 스퍼터링법으로 증착 한 전도성 페로브스카이트 $LaNiO_3$ 박막의 구조 및 전기적 특성 연구 = Structural and electrical properties of conductive Perovskite $LaNiO_3$ thin films prepared by R.F. magnetron sputtering
서명 / 저자 R.F. 마그네트론 스퍼터링법으로 증착 한 전도성 페로브스카이트 $LaNiO_3$ 박막의 구조 및 전기적 특성 연구 = Structural and electrical properties of conductive Perovskite $LaNiO_3$ thin films prepared by R.F. magnetron sputtering / 김휘산.
저자명 김휘산 ; Kim, Hee-San
발행사항 [대전 : 한국과학기술원, 2005].
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Conductive $NaNiO_3$ (LNO) thin films were successfully prepared on $SiO_2/Si$ (100) substrates through the reactive RF magnetron sputtering method. Instead of LNO ceramic targets, a Ni metal target with La metal chips was used to deposit the LNO films. The atomic ratio of La to Ni gradually was increased by changing the number of La chips. The preferred orientation of LNO was fixed (100) at deposition temperatures between 300℃ and 500℃. Below 300℃, (100) X-ray line intensity was very low. The resistivity of sputtered LNO film was measured via the DC four-point probe method after at annealing 600℃ for 30 min. The LNO film sputtered at 200℃ showed the lowest resistivity, $280 \mu Ωcm$. The surface morphology of the LNO deposited at room temperature was very smooth. With the increasing substrate temperature, the grain size gradually increased. About 120 nm thick $Pb(Zr_{0.35}Ti_{0.65})O_3$ ferroelectric thin films on LNO films were synthesized by spin coating alkoxide solution precursors. Subsequent post annealing at 600℃ for 30min followed. The crystallographic orientation of PZT on LNO changed markedly with the LNO deposition temperature. As temperature increase, the (110) PZT changed to the predominantly (100) as LNO deposition temperature increased. But the LNO deposited well above 600℃ showed (110) orientation again. The ferroelectric properties were measured using a precision workstation ferroelectric tester. The hysteresis loop of PZT on LNO appears slim. The average remanant polarization (Pr) and the coercive filed $(E_c)$ are observed to be approximately $24.6 \mu C/cm^{2}$ and 77.8kV/cm, respectively of the PZT/LNO capacitors whose LNO electrodes were deposited between 200℃ to 500℃. The asymmetry of the coercive field in the hysteresis loop is attributed to the difference of the work function between Pt top electrode and the LNO bottom electrode. The J-V current density of the PZT capacitors with the LNO bottom electrode deposited at different temperatures was investigated. The lowest current density was observed in the capacitor of the LNO bottom electrode deposited at 400℃. $LaNiO_3$ (LNO) films were deposited under Ar and $O_2$ atmosphere at different oxygen partial pressures (20, 25, 30, 35, and 40 percent oxygen). The resistivity of the LNO films increased with the increasing oxygen partial pressure. This is attributed to reduction of the oxygen vacancy concentration. About 150nm thick Pb$(Zr_{0.35}Ti_{0.65})O_3$ (PZT) ferroelectric thin films were spin coated on the LNO films with the subsequent post annealing at 600℃ for 30min. An optimal remanant polarization and lowest leakage current density of the PZT capacitor has been obtained when its LNO thin film bottom electrode was deposited at 30 percent oxygen partial pressure. The ferroelectric properties of the PZT/LNO capacitor are critically affected by the structure of LNO bottom electrode, and they are excellent when optimally processed as discussed above. The PZT/LNO capacitors are virtually free of fatigue up to $10^{10}$ switching cycles. The chemical composition of $LaNiO_3$ (LNO) films were controlled by increasing the number of La metal chips on the top of a Ni metal target. The atomic ratio of La to Ni gradually increased as the number of La chips increased. The resistivity of the LNO film was measured after a 600℃- annealing for 1 min using RTA, and the LNO film showed the lowest resistivity, about $400 \mu Ωcm$ when the atomic ratio is 0.73. The LNO films on $SiO_2/Si$ (100) usually had the (100) orientation, but on increasing the amount of La, the structure of LNO films changed crystalline to amorphous. It seems that the excess La content makes the LNO film non-crystalline and the X-ray (100) peaks had very low intensities. About 120 nm thick $Pb(Zr_{0.35}Ti_{0.65})O_3$ (PZT) ferroelectric thin films were deposited on the LNO films with subsequent post annealing at 600℃ for 5min using RTA. The crystallographic orientation of PZT on the LNO changed markedly with the La-Ni ratio and so did the microstructure of LNO films. The P-E hysteresis loops changed similarly with the increasing La content, but the J-V curves behaved quite different. On increasing the La content, the leakage current of the PZT/LNO films decreased. The Ni-rich LNO film showed unstable current property, but the La-rich films showed stable current density up to the 500 kV/cm applied voltage. It seemed that the change of the crystalline structure of the LNO and PZT thin films significantly affect the leakage current density. On increasing LNO deposition temperature, the J-V characteristics changed from the field-enhanced Schottky emission mode to the Poole-Frenkel emission mode. Conductive $LaNiO_3$ (LNO) thin films of 100 nm thickness were successfully prepared on the $SrTiO_3$ (100) single substrates by using the reactive RF magnetron sputtering method. Compared with LNO deposition on the Si substrate, the LNO thin films deposition on the STO required higher deposition temperature and working pressure. When the LNO film deposited on STO at 500℃ and 60mTorr, the structural and electrical properties were enhanced to the extent that the LNO films showed almost metallic conductivity. About 100 nm thick $Pb(Zr_{0.35}Ti_{0.65})O_3$ (PZT) ferroelectric thin films were coated on the LNO films with subsequent post annealing at 600℃ for 5min using RTA. The P-E hysteresis loop showed very large remanant polarization $(P_r)$, approximately $91 \mu C/cm^{2}$. The J-V current showed different behaviors with the LNO deposition temperature. When the LNO film deposited relatively low temperature, it has the enhanced-Schottky emission and when deposited high temperature, it has the Poole-Frenkel emission characteristics. Although the LNO thin film displays all the single crystal characteristics according X-ray diffraction studies, it grows as an aggregate of fingered crystalities from the STO substrate.

전도성 산화물 박막인 $LaNiO_3(LNO)$ 는 실리콘 기판 위에서 성공적으로 증착 되었다. 기존에 산화물 타겟을 제조하여 산화물 박막을 증착하는 방법 대신에 La 금속 칩과 Ni 금속 타겟을 이용하여 산소분위기에서 증착하였다. La 금속 칩의 개수가 증가할수록 박막 내의 La의 함량이 증가하는 것을 확인할 수 있었다. LNO 박막은 (100) 방향성을 갖는 것을 확인할 수 있었으며 증착온도가 300도 이하에서는 결정 성이 약하고 500도 이상에서는 $La2NiO_3$ 와 NiO로 분해되는 것을 확인할 수 있었다. 4 point prove 방법으로 증착 한 전기 비 저항 측정 시 200도에서 증착 한 박막이 가장 낮은 비 저항을 갖는 것을 확인할 수 있었다. 표면 미세구조를 관찰한 결과 증착온도가 증가할수록 입자크기와 표면 roughness가 증가하는 것 또한 확인할 수 있었다. LNO 박막이 하부전극으로 역할을 수행할 수 있는지 알아보기 위하여 약 120 nm 두께의 $Pb(Zr_0.35Ti_0.65)O_3$ (PZT) 강유전박막을 졸 겔 방법을 이용하여 LNO 박막 위에 증착하였다. 후속 열처리는 600도에서 5분 동안 Rapid thermal annealing(RTA)을 이용하여 결정화하였으며 그 결과 PZT 박막의 결정구조는 LNO 박막의 결정구조에 강하게 영향을 받는 것을 XRD 패턴을 통해 확인할 수 있었다. 상부전극으로 Pt를 증착 한 후 강유전 특성을 측정해본 결과 200도에서 500도 사이에서 증착 한 LNO 박막 위에 증착 된 PZT 박막이 약 25μC/㎠ 의 잔류 분극 량을 가지는 것을 알 수 있었으며 전류 전압 특성을 측정한 결과 5V를 가했을 경우 약 $10^{-3} A/㎠$ 정도의 전류밀도를 나타내었다. 이것으로 LNO 산화물 박막이 하부전극으로의 역할을 충분히 수행할 수 있다고 판단하였다. 산화물 타겟을 이용하지 않고 금속만을 이용하여 증착 한 LNO 박막의 경우 산소 분압이 박막형성에 큰 영향을 미칠 것으로 생각하여 산소분압에 따른 LNO 박막의 특성과 그 위에 증착되는 PZT 박막의 강유전 특성을 측정해 보았다. 그 결과 산소 분압이 증가할수록 LNO 박막의 비 저항은 증가하는 것을 볼 수 있는데 이것은 산소 공공에 의해 발생한 전자의 농도가 낮아져서 저항이 증가하는 것으로 판단된다. 이렇게 증착 된 LNO 박막 위에 PZT 박막을 증착 한 후 측정한 강유전 특성 결과 30% 산소분압에서 증착 한 LNO 박막 위에 증착 된 PZT박막이 가장 큰 잔류 분극 량과 가장 낮은 전류 밀도를 가지는 것을 확인할 수 있었다. 또한 피로현상 측정 결과 $10^10$ 이상의 cycle에서도 피로 특성이 나타나지 않는 것을 확인할 수 있다. 이러한 결과의 원인을 알아보기 위하여 SEM을 이용한 단면 미세구조를 분석해본 결과 30% 에서 증착 한 LNO 박막의 경우 columnar 구조를 가지는데 반해 다른 산소분압에서 증착 한 LNO 박막의 경우 granular 한 구조를 가지는 것을 확인할 수 있었다. 이것으로 PZT 강유전 박막의 강유전 특성은 하부전극 LNO 박막의 결정구조에 강하게 영향을 받는 것을 알 수 있었다. TEM을 이용하여 LNO 박막의 단면 미세구조를 살펴본 결과 기존에 보고되고 있는 것과 잘 일치하는 것을 볼 수 있었으나 결정 성이 그다지 좋지 않은 것을 볼 수 있었다. LNO 박막의 결정 성을 극대화 시키기 위하여 $SrTiO_3(STO)$ 기판 위에 LNO 박막을 증착하였다. 500도 60 mTorr에서 증착 시 가장 낮은 비 저항과 가장 우수한 결정 특성을 나타내는 것을 확인 할 수 있었으며 그 위에 증착 한 PZT 강유전 박막의 강유전 특성을 측정한 결과 매우 큰 잔류 분극 량 (약 90 μC/㎠) 을 얻을 수 있었다. 그러나 우수한 잔류 분극 특성과는 달리 매우 높은 누설전류(약 $10^{-1}A/㎠$)와 $10^9 cycle$ 에서 퍼티그 특성이 나타나는 것을 확인할 수 있었다. 이것으로 역시 PZT 강유전 특성은 LNO 박막의 결정구조에 크게 영향을 받는다는 것을 다시 확인 할 수 있었다. LNO 박막의 결정 성을 감소시킬 경우 PZT 박막의 강유전 특성의 변화를 알아보기 위하여 LNO 박막 내의 La의 조성을 변화시키면서 증착하였다. 그 결과 La의 양이 비교적 적을 경우 (100)/(110) 방향성을 가지다가 La의 양이 증가할수록 (100) 방향성을 가지며 La이 과다로 존재할 경우 amorphous 구조를 갖는 것을 확인할 수 있었다. LNO 박막의 비 저항의 경우 amorphous 구조를 가질 경우 증가하는 것을 확인할 수 있었다. 이렇게 증착 한 LNO 박막 위에 PZT 박막을 증착 할 경우 그의 결정구조는 LNO 박막의 결정구조에 강하게 영향을 받는 것을 확인할 수 있었으며 잔류 분극 량은 비교적 낮은 값을 나타내었으나 누설전류의 경우 매우 낮은 값을 얻을 수 있었다. 이러한 결과의 원인을 알아보기 위하여 TEM을 이용한 미세구조 관찰 시 La이 과다하게 첨가될 경우 PZT/LNO 박막 내 수많은 grain과 grain boundary가 존재하는 것을 확인할 수 있었으며 이러한 경계가 전자 이동을 막는 barrier 역할을 하여 낮은 누설 전류가 나타나는 것으로 판단되었다.

서지기타정보

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청구기호 {DAME 05018
형태사항 xi, 102 p : 삽도 ; 26 cm
언어 한국어
일반주기 저자명의 영문표기 : Hee-San Kim
지도교수의 한글표기 : 주웅길
지도교수의 영문표기 : Woong-Kil Choo
수록잡지명 : "Ferroelectric properties of PZT films on $LaNiO_3$ bottom electrode deposited under different oxygen partial pressure". Journal of the european ceramic society, v.25 no.12, pp. 2253-2256(2005)
학위논문 학위논문(박사) - 한국과학기술원 : 신소재공학과,
서지주기 참고문헌 : p. 98-102
주제 $LaNiO_3$
sputtering
PZT
electrode
산화물 전극
스퍼터링
강유전 박막
결정 구조
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