For strong harmonic generation an intense femtosecond laser pulse is applied to a high-density gas media. The ionization of gas medium during high-order harmonic generation cannot be avoided, therefore, it should be controlled in both the space and time domains in order to generate optimized high-order harmonics. In the time domain, ionization of the medium induces self-phase modulation(SPM), which affects the harmonic spectrum. By a precise control of the chirp of the incident laser pulse, the spectral broadening induced by SPM was properly removed at various laser intensities from 1×$10^{15}$ to $5×10^{15}$W/㎠. To verify SPM due to ionization, the temporal characteristics of laser pulses, after they pass through the ionizing medium, were measured using the method of the temporal analysis by dispersing a pair of light electric-fields. The measurements clearly showed the modification of laser pulses due to ionization of medium.
In the space domain, the high electron concentration on beam axis causes plasma defocusing, which disturbs the harmonic generation by weakening the lase intensity and inducing a phase mismatch. Here, along gas jet was adapted to generate bright high-order harmonics. In the case of the long gas jet, the effects of plasma defocusing becomes severe and, hence, proper treatment of plasma defocusing is necessary to generate bright harmonics. Self-guided and profile flattened laser pulses were generated in order to remove plasma-defocusing effects on high-order harmonic generation in a long gas jet. The profile-flattening in self-guided laser propagation was experimentally put in evidence by recording the near field image of lase beam after the medium. With self-guided and profile-flattening laser pulses, the generation of harmonics was optimized in space to obtain high brightness and low beam divergence. The simultaneous optimization of harmonics in the space and time domains was accomplished by using chirped and self-guided laser pulses. At the optimum condition, the 61st harmonic at 13.4 nm from a 9-mm long neon gas jet had the brightness of 1 × $10^{15}$W/㎠/srad with divergence of 0.5 mard and bandwidth of 0.07 nm. Additionally, the coherence properties of harmonics in space and time domains were examined, respectively, by utilizing the double-pinhole interferometry and spectral interferometry. The achievements discussed here led to the development of an elegant method to optimize high-order harmonics in space and time with good coherence properties.
본 논문에서는 고차조화파를 시공간상에서 최적화하는 방안에 대하여 연구하였다. 고차조화파는 발생 과정에서 매질의 이온화를 동반하므로 이온화에 의한 입사 레이저의 왜곡은 고차조화파 발생에 지대한 영향을 미친다. 따라서 고차조화파 발생을 최적화하기 위해서는 이온화되는 매질을 통과하는 레이저의 특성을 고차조화파 발생에 적합하도록 조절해야 한다. 이온화되는 매질을 진행하는 레이저 펄스는 자체위상변조(self-phase modulation)에 의해 시간적인 변화를 겪는다. 레이저의 세기가 광이온화 포화세기(optical-filed-ionization(OFI) saturation intensity)보다 클 경우에는 중성원자의 고갈(depletion)과 자유전자에 의한 위상부정합(phase-mismatching)이 일어나서 고차조화파는 레이저 펄스의 앞 단에서 주로 발생한다. 이 경우 레이저 펄스의 앞단은 자체위상변조에 의한 양의 처프(chirp)를 가지게 된다. 이 자체위상변조에 의한 양의 처프가 고차조화파의 동적 음의 처프(dynamically induced negative chirp)를 넘어서게 되면 고차조화파의 분광구조는 자체위상변조에 의해 왜곡된다. 이에 본 연구에서는 주어진 레이저 세기에 따라 레이저 세기에 따라 레이저 처프 조건을 맞추어줌으로써 선폭이 좁고 강한 분광선을 가지는 고차조화파를 발생시켰으며, 네온과 헬륨에서 발생한 고차조화파 처프구조를 관측하여 기체매질의 이온화 폰텐셜이 자체위상변조에 미치는 영향을 분석하였다. 또한 레이저 처프 조절 기술을 고차조화파 파장의 연속가변에 응요아여, 고차조화파의 과장을 분광구조의 왜곡이 없이 연속적으로 가변 데에 성공하였다. 고차조화파 분광구조에 지대한 여양을 미치는 이온화의 시간적 효과를 분석하기 위하여, 이온화되는 매질을 통과한 레이저 펄스의 시간적 특성을 TADPOLE( temporal analysis by dispersing a pair of light electric-field) 방법을 이용하여 조사하였다. 이 조사를 통해 레이저의 세기가 광이온화 포화세기와 비슷할 때 자체위상변조가 레이저 펄스의 시간적 특성에 큰 영향을 미치는 것이 관측되었다.
기체 매질의 이온화는 레이저 펄스를 공간적으로 왜곡하여 플라즈마 헤짐(plasma defocusing) 현상을 일으킨다. 고차조화파 발생에 미치는 플라즈마 헤짐의 영향을 제거하기 위해서 레이저의 자체인도(self-guiding) 현상을 이용하였다. 본 실험에서는 강한 고차조화파 발생을 위하여 긴 가스매질을 사용하였다. 이와 같이 긴 가스매질을 사용하는 경우, 플라즈마 헤짐 현상도 강하게 일어나므로 자체인도 현상을 반드시 이용해야 한다. 자체인도 현상은 레이저 초점에 대한 가스매질의 위치를 조절하여 일으킬 수 있고, 이런 자체유도는 레이저 분포의 평탄화(profile flattening)와 같이 일어난다. 이에 가스매질 직후의 근접 영상을 촬영하여 자체유도가 일어나는 조건에서 레이저 세기가 평탄화되는 것을 실험적으로 관측하였다. 이렇게 자체인도된 레이저 펄스를 사용하면 강하고 발산(divergence)이 작은 고차조화파를 발생시킬 수 있다. 본 실험에서는 레이저의 자체인도 hrjs을 유지한 채 레이저 처프를 조절하는 데 성공하여 강하고 발산이 작으며 선폭이 좁은 고차조화파를 발생시켰다. 이는 기체매질의 이온화가 레이저 펄스 특성에 미치는 영향을 시공간상에서 조절하여 고차조화파의 발생을 시공간상에서 최적화하는 결과라고 할 수 있다. 최적 조건에서 네온으로부터 발생한 61차 고차조화파는 1 × $10^{15}$W/㎠/srad의 휘도를 가졌으며, 0.5 mrad의 작은 발산각과 0.07nm의 좁은 선폭을 가지고 있었다. 이렇게 긴 가스매질에서 발생한 강한 고차조화파의 결맞음 특성을 조사하기 위해서 두 가지의 간섭 실험을 실시하였다. 첫째로 두 바늘구명 간섭(spectral interference)을 이용하여 시간적으로 분리된 두 레이저 펄스에서 발생된 고차조화파의 시간적인 위상고정을 확인하였다. 결론적으로 본 연구는 이온화되는 매질을 진행하는 레이저 펄스의 특성을 조절하여 고차조화파의 시공간적인 최적화를 이룬 결과라 할 수 있다. 이와 같은 시공간적 최적화를 통하여 고차조화파는 가안 휘도와, 작은 발산, 좁은 선폭, 우수한 결맞음성을 가질 수 있다.
