This work aims to investigate combustion characteristics of the lean premixed mixture ina catalytically stabilized combustor through the experiment and the numerical simulation. The catalytically stabilized combustor has been known to have an advantage that it can combust the ultra lean mixture stably. The catalytically stabilized combustor consists of a catalyst bed and a thermal combustor. In this study, characteristics of both the catalyst bed and the thermal combusor were examined. Three kinds of catalyst beds - Pd, Pt and Pd/Pt catalyst - were tested to evaluate how the catalyst bed affects the surface reaction and the gas reaction.
Results showed that the surface ignition temperature decreased as the fuel-air ratio increased, and it increased as the mixture velocity was raised. In the case of the CAT-1 consisting of Pd catalyst, the temperature of the catalyst bed was kept constant irrespective of the inlet temperature of the mixture when its temperature became 700-800℃.This is attributed to the phase change of Pd catalyst. Pd catalyst changed from the very active PdO to the non-active metal Pd when its temperature increases over 750℃.
As a test result about effects of catalyst beds on the flame ignition, the CAT-3 consisting of Pd/Pt catalyst was revealed to have the lowest flame ignition temperature. The CAT-1 of Pd catalyst and the CAT-2 of Pt catalyst had nearly the same flame ignition temperature. Catalyst bed temperatures of CAT-1 and CAT-2 became over 1000 ℃, the maximum allowable temperature of Pd and Pt catalysts, soon after the flame ignites. However, the overheating of the catalyst bed of CAT-3 occurred when the inlet temperature increased further by 105 ℃ after the flame ignites. These results imply that CAT-3 is most favorable for the catalytically stabilized combustor.
NOx emissions from the catalytically stabilized combustor increased as the inlet temperature of the mixture and the fuel-air ratio increased. It is attributed to the fact that the increase of the inlet temperature and the fuel-air ratio make the adiabatic flame temperature of mixture higher, which leads to produce the larger amount of thermal NOx emission. The maximum adiabatic temperature of the mixture used in this experiment was 1350℃ and the maximum NOx emission was measured lower than 2.0 ppm ($O_2$ 15 %), which is much lower than that produced from conventional combustors.
The numerical simulation was performed with the plug model of one-dimensional, steady state and laminar flow. To analyze both the surface reaction and the gas reaction in a honeycomb channel, the detailed mechanisms of the surface reaction and the gas reaction were employed.
The flame speed of the mixture in the catalytically stabilized combustor was much higher as compared to the mixture without the catalytic reaction. For an example, the flame speed of the mixture was 47.4 cm/sec at the fuel-air ratio of 2.94 % and the inlet temperature of 645 ℃. However, the flame speed increases to 8.98 m/sec when the mixture was pre-heated to 1023℃ by the catalytic combustion. These results demonstrate that the catalytically stabilized combustor can combust the ultra lean mixture stably.
The CO emission was analyzed for three cases - only the gas reaction, only the surface reaction, and the gas reaction coupled with the surface reaction. The case of only the gas reaction produced the highest level of CO emission and the case of only the surface reaction did the lowest level of CO emission. This was caused by the fact that CO was absorbed on the catalyst surface. This result implies that the catalytically stabilized combustor may produce less CO emissions as compared to the conventional combustor with the flame combustion.
본 연구에서는 실험과 수치해석을 통하여 희박 혼합기의 안정적인 연소가 가능한 촉매 지원 연소기의 특성 분석을 수행하였다. 촉매 지원 연소기는 촉매층과 화염 연소실로 구성되어 있으며, 촉매층에서는 촉매반응 특성을 화염 연소실에서는 화염 연소 특성에 대하여 분석하였다. 촉매의 종류에 따른 영향을 분석하기 위하여 Pd, Pt, Pd+Pt 촉매를 사용한 3종류의 세라믹 하니컴 촉매에 대하여 비교 실험하였다.
촉매 연소기의 운전변수(혼합기의 속도, 농도, 온도)가 촉매층의 표면 반응에 미치는 영향을 분석한 결과, 촉매층의 표면반응 개시온도는 연공비가 증가하면 감소하고, 혼합기 속도가 증가하면 증가하는 것으로 나타났다. Pd 촉매를 사용한 CAT-1의 경우에, 표면 반응이 시작되어 촉매층의 온도가 700-800℃에 이르면, 혼합기의 예열 온도가 증가하여도 촉매층의 온도는 거의 증가하지 않는 영역이 존재하였다. 이것은 Pd 촉매가 표면 반응이 시작될 때까지는 활성이 높은 PdO를 유지하다가 그 온도가 750℃ 이상이 되면 활성이 거의 없는 금속 Pd로 상변화가 일어나기 때문이었다.
촉매 지원 연소기에서 촉매층의 종류에 따른 화염 착화 온도를 측정하였다. 3종류의 촉매층을 비교한 결과, Pd/Pt 촉매를 사용한 CAT-3의 경우가 착화 온도가 가장 낮았다. CAT-1과 CAT-2는 거의 동일한 착화온도를 나타내었다. CAT-1과 CAT-2는 화염 점화 후 곧바로 촉매층의 온도가 내열 온도(1000℃) 이상으로 증가하는 과열이 발생하였다. 그러나 CAT-3의 경우에는 화염 연소실에서 화염이 점화된 후, 예열온도가 약 105℃ 이상 더 상승한 후에 촉매층이 과열되었다. 이상의 결과는 Pd/Pt를 사용한 CAT-3의 경우가 촉매 연소기로서의 사용하기에 가장 유리한 것을 보여 주었다.
촉매 지원 연소기로부터의 NOx 배출량을 분석한 결과, 예열온도와 연공비가 증가할수록 NOx의 배출량이 증가하였다. 예열온도와 연공비가 증가하면 연소가스의 단열 화염온도가 증가하기 때문에 NOx의 발생량이 증가한 것으로 보인다. 본 실험에서 사용한 혼합기의 단열 화염 온도가 최대 1350℃ 이하 일 때, NOx의 최대 발생량은 2.0ppm (O2 15% 기준) 이하로 나타났으며, 이것은 기존의 가스터빈 연소기에 비하여 NOx의 발생량이 현저하게 낮은 것으로 나타났다.
촉매 지원 연소기의 수치해석을 위하여 백금 촉매가 입혀진 하니컴 채널을 1차원, 층류, 정상 상태, 플러그 모델을 사용하였다. 촉매의 표면 반응에 의하여 온도가 상승하고 중간 생성물이 혼합된 혼합기의 화염 전파 속도는 혼합기의 전환율의 정도에 따라서 지수 함수적으로 증가하였다. 연공비 2.94%, 온도 645℃인 혼합기의 화염 속도는 47.4 cm/sec로 분석되었다. 그러나, 동일한 혼합기가 촉매층에서 약 57%의 표면 반응이 진행되어 혼합기의 온도가 1023℃로 증가한 후의 화염 속도는 8.98m/sec로 분석되었다. 이처럼 촉매 지원 연소기는 촉매 반응에 의하여 혼합기의 화염 속도를 크게 증가시키기 때문에 희박 혼합기를 안정적으로 연소시킬 수 있는 것으로 판단된다.
촉매 반응만 있는 경우, 기상 반응만 있는 경우, 촉매반응 + 기상반응인 경우에 대하여 CO의 발생량을 분석하였다. 그 결과는 촉매 반응만이 있는 경우가 CO의 발생량이 가장 적었고, 기상 반응만이 있는 경우가 CO 발생량이 가장 많았다. 이것은 촉매 표면에서 CO를 흡착하여 CO2로 전환하는 반응이 존재하기 때문이다. 따라서 촉매 지원 연소기는 기상반응만이 있는 연소기에 비하여 CO의 발생량을 감소시킬 수 있는 장점이 있는 것으로 분석되었다.
촉매반응이 지원된 경우에 화염이 착화하는 촉매층의 길이를 계산한 결과는 실험 결과와 차이를 보여주었다. 이것은 플러그 모델이 촉매층으로의 반응물의 구배가 없다는 가정을 사용하기 때문으로 보인다. 상세 표면 반응기구를 사용한 플러그 모델은 촉매층의 표면반응은 잘 예측하는 것으로 나타났으며, 반면에 화염 점화의 예측은 다소 차이가 있으므로 주의가 필요하다.
