Carbon dioxide causing greenhouse effect is one of the most abundant carbon resources and its concentration in atmosphere has steadily increased.Therefore, carbon dioxide has been tried to be reduced and utilized mainly as a carbon source.
The catalytic reduction of carbon dioxide accompanying the aromatization of propane is a new type of catalytic reactions for the utilization of carbon dioxide. Carbon dioxide is reduced into carbon monoxide by hydrocarbon and propane is converted into more valuable products. This type of reaction is more economical than the hydrogenation of carbon dioxide, since propane is much cheaper than hydrogen.
The combined conversion of propane and carbon dioxide was investigated by using metal-loaded ZSM-5 catalysts, which were characterized by TPD, XRD, TGA and BET analysis.
Propane converted carbon dioxide into carbon monoxide showing higher conversion of carbon dioxide and higher CO yield than $H_2$. The introduction of metal ions such as $Zn^{2+}$, $Cr^{3+}$, $Cu^{2+}$, $Fe^{3+}$ and $Ni^{2+}$ into H-ZSM-5 enhanced the catalytic activity for $CO_2$ reduction. The addition of carbon dioxide suppressed the coke deposition during the aromatization of propane.
1. 고온 상압에서 H-ZSM-5 촉매와 금속담지 H-ZSM-5 촉매를 가지고 이산화탄소 환원반응을 수행한 결과 수소에 의한 환원반응 보다 프로판에 의한 환원반응이 더 높은 활성을 가짐을 알 수 있었다. 이때 Zn를 담지하였을 때 가장 좋은 활성을 보였다.
2. 프로판에 의한 이산화탄소의 환원반응에서 Zn 담지 H-ZSM-5 촉매의 경우, 생성물의 Yield로부터 프로판과 이산화탄소가 직접 반응하는 경로를 따름을 추측할 수 있었다.
3. 여러 가지 방법으로 담지한 Zn/ZSM-5 촉매 중에서 함침법에 의해 촉매를 제조하였을 때, 프로판에 의한 이산화탄소 환원반응에 대한 활성이 가장 높게 나타났다.
4. 방향족화 반응에 반응물로 이산화탄소가 함께 공급되는 경우 H-ZSM-5의 경우 방향족에 대한 선택도를 증가시키는 효과를 보였다. Zn를 담지한 경우 초기의 방향족화 활성은 반응물로 프로판과 이산화탄소가 동시에 반응물로 공급되는 경우가 프로판만 공급되는 경우 보다 더 낮은 활성을 보였으나, 시간이 지남에 따라 프로판과 이산화탄소가 동시에 공급되는 경우가 더 높은 활성을 보였다.
5. 금속을 담지한 ZSM-5에서 보이는 촉매의 비활성화는 코크의 생성에 의한 것으로 여겨지고, 반응물로 이산화탄소를 첨가함으로써 코크 생성에 의한 비활성화를 억제하였다.
