Jahn-Teller (JT) distortion plays a significant role in determining physical properties in complex oxides.In this work, we investigate the symmetry analysis of JT-originated phonon modes in LaMnO$_3$ (LMO) film grown on a (001)-oriented KTaO$_3$ (KTO) and (110)-oriented GdScO$_3$ (GSO) substrate via Raman spectroscopy.
In the first case, a 23-nm-thick epitaxial LMO thin film was deposited on KTO substrate using pulsed laser deposition. We extracted the pure film spectra from the composite film and substrate spectra to study the JT phonons. Angle-resolved Raman spectroscopy enables us to verify the presence of the JT distortion and the symmetry of the JT phonons within the film. We then correlate the symmetry of the JT phonons with that of the JT distortion based on Raman tensor analysis. Based on symmetry analysis of the phonon with B1g (Ag) symmetry near ~610 cm$^{‒1}$ (~490 cm$^{‒1}$), we conclude that the orientation of the JT plane of LMO is parallel to the KTO substrate.
In the second case, we investigate on the JT distortion in ultrathin limit. We prepare a series of ultrathin films of LMO on GSO substrate. Based on the symmetry analysis of the Raman spectra for a thick film, we conclude that the orientation of the JT plane of LMO is parallel to the GSO substrate for the thick LMO thin film. In ultrathin limit, a noticeable hardening of the Raman shift is observed from the Raman spectra under 5-unit-cell thickness. The characteristic B1g mode is still observed in the 2-unit-cell thickness indicating the existence of JT phonons. In addition, the angle-resolved Raman spectra of the 2-unit-cell thickness film still shows the preserved symmetry of JT distortion. This finding suggests the possible absence of the critical thickness of the JT distortion when the JT plane is placed to be parallel to the substrate.
얀-텔러(Jahn-Teller) 뒤틀림은 복합 산화물의 물리적 특성을 결정하는 데 중요한 역할을 한다. 본 연구에서는 라만 분광법을 통해 (001) 면방향의 KTaO$_3$ (KTO)와 (110) 면방향의 GdScO$_3$ (GSO) 기판에서 성장한 LaMnO$_3$ (LMO) 박막에서 얀-텔러 포논(phonon) 모드의 대칭 분석을 조사한다.
우선, 펄스 레이저 증착을 사용하여 23 nm 두께의 에피택시 LMO 박막을 KTO 기판에 증착하였다. 박막의 라만 모드를 얀-텔러 포논을 이해하기 위하여, 필름과 기판의 복합구조에서 나타나는 스펙트럼에서 순수 박막의 스펙트럼을 추출하였다. 각도 분해 라만 분광법을 통해 얀-텔러 뒤틀림의 존재와 필름 내 얀-텔러 포논의 대칭을 확인할 수 있었다. 라만 텐서 분석을 기반으로 하는 얀-텔러 뒤트림의 대칭성과 얀-텔러 포논의 대칭성의 상관관계에 대하여 조사하였다. ~610 cm$^{-1}$ (~490 cm$^{-1}$) 근처의 B1g (Ag) 대칭을 갖는 포논의 대칭성을 바탕으로, LMO의 얀-텔러 평면 방향이 KTO 기판과 평행하다는 증착이 된다는 사실을 밝혔다.
두 번째 경우에는 매우 얇은 박막에서의 얀-텔러 뒤들림에 대하여 분석하였다. 이를 위하여, 매우 얇은 수준에서 일련의 LMO 박막을 준비하였다. 두꺼운 LMO 박막에서는 얀-텔러 뒤틀림이 GSO 기판과 평행하게 존재하는 것을 확인하였다. 5 유닛셀 두께 미만의 박막에서는 B1g 모드 위치가 높은 에너지 방향으로 바뀌는 것을 확인할 수 있었고, 2 유닛셀 두께 박막에서도 얀-텔러 뒤틀림의 존재를 대변하는 B1g 모드가 여전히 존재함을 확인할 수 있었다. 또한, 2 유닛셀 박막의 각도 분해 라만 스펙트럼에서 또한 기판에 평행한 얀-텔러 평면이 존재함을 확인하였다. 이 발견은 얀-텔러 면이 기판과 평행하게 존재할 때, 임계 두께가 없을 수 있음을 시사한다.
