Lithium-sulfur (Li-S) batteries exhibit high theoretical energy densities, but suffer from shuttling phenomena, which is fatal to long-term cycle stability in the way that lithium polysulfide gradually diffuses at the anode interface. To solve this problem, the pyrolysis residue of waste plastic was used as a carbon source, and this was applied as a sulfur host for a cathode material of a Li-S battery to suppress the shuttle effect. Hierarchical porosity was secured by giving mesopores of 30% of the total pore volume in as-synthesized carbon through potassium hydroxide and subsequent ammonia heat treatment. Nitrogen defects in the carbon were mostly introduced into the carbon framework at the edge, which played a positive role in chemical interaction with the Li moiety of polysulfides. In addition, it was proved through electron spin resonance (ESR) and static adsorption experiments that titanium suboxide ($TiO_{2-x}$) was formed as an impurity after heat treatment to suppress the diffusion of the intermediates. Based on the overlapping effect of N-defects and $TiO_{2-x}$, the pyrolysis residue-derived carbon from waste plastics exhibited a reversible capacity of more than 500 mAh and a small decay level of 0.089% up to 500 cycles at 1C rate. This study is expected to provide a precedent for the design of a practical and eco-friendly carbon electrode by applying the pyrolysis residues of waste plastics as a carbon source.
리튬-황(Li-S) 전지는 높은 이론 에너지 밀도를 나타내지만, 리튬 폴리설파이드가 양극 계면에서 점차적으로 확산되는 방식으로 장기 사이클 안정성에 치명적인 셔틀링 현상을 겪고 있다. 이를 해결하고자 폐플라스틱의 열분해 잔사물을 탄소원으로 사용하고 이를 셔틀 효과를 억제하고자 Li-S 배터리 양극재를 위한 황 담지체로 적용하였다. 수산화칼륨 및 잇따른 암모니아 열처리를 통해 잔사물 내 전체 기공 부피 대비 30% 의 메조 기공을 부여하여 계층적 다공성을 확보하였다. 탄소 결합 내 질소 결함은 가장자리 위치의 탄소 뼈대에 대부분 도입되어 폴리설파이드의 Li 부분과 화학적으로 상호 작용하여 흡착 및 부동화 효과를 드러냈다. 또한 열처리 후 불순물로서 티타늄 아산화물($TiO_{2-x}$)이 형성되어 중간체의 확산을 억제함을 전자스핀공명 (ESR) 및 정적 흡착 실험을 통해 입증하였다. N-결함과 $TiO_{2-x}$의 중첩 효과에 기반하여, 폐플라스틱 열분해 잔사물 유도 합성탄소는 1C 율속에서 500 사이클까지 500mAh 이상의 가역용량 및 0.089%의 작은 감쇠율을 나타냈다. 이 연구는 탄소원으로서 폐플라스틱 열분해 잔사물을 적용한, 실용적이고 친환경적인 탄소 전극 설계에 대한 선례를 제공할 것으로 기대된다.
