Single atom catalysts (SACs) was spotlighted due to their unique catalytic behavior and maximum atom efficiency especially in electrocatalysis. However, Fabricating the SACs with high metal contents have been considered to symbolic challenges because of insufficient metal-support interaction to prevent agglomeration of metal atoms. Herein, highly sulfur-doped zeolite templated carbon (HSC) with 17 wt% of S-contents was able to generate single atomic Pt site to fairly high metal contents of 10 wt% since sulfur ligands provide strong binding affinity to Pt. Electrocatalytic hydrogen peroxide production was performed for Pt/HSCs containing 1 to 10 wt%. The intrinsic catalytic activity of these catalysts was boosted by increasing Pt contents, maintaining high selectivity of hydrogen peroxide production >90%. In the insitu-XAFS analysis, oxidation state and Pt–S coordination number was increased along with increasing Pt loading and it is expected that electronic and geometric structure of active site affect to the intrinsic catalytic activity. the elucidation of effect of structure of single-atom active site on catalytic activity via operando tools will assist rational design of single atom catalyst.
전기화학 촉매 분야에서 단원자 촉매는 특이한 촉매적 거동 및 금속 원자의 최대 분산 효율로 많은 관심을 받고 있다. 그러나 금속 원자들의 소결 현상을 방지하는 금속-담지체의 상호작용 에너지 불충분 하기 때문에 많은 양의 금속 원자를 포함하는 단원자 촉매를 합성하는 것에 어려움이 있다. 황 도핑 제올라이트 주형 탄소는 백금 원자와 강하게 결합하는 황을 많이 포함하고 있어 (17 중량%) 상대적으로 높은 10 중량%의 백금 원자를 단원자 촉매로 합성하는 것이 가능했다. 백금 중량이 1 부터 10 중량% 로 조절된 백금/황 도핑 제올라이트 주형 탄소 촉매들에 대해서 전기화학적 과산화수소 합성이 수행되었다. 그 결과, 백금 함량이 올라감에 따라 높은 과산화수소 선택도를 유지하며, 촉매의 본질적인 활성이 크게 증가했다. 인시추 엑스선 분광학적 분석을 통해서 백금의 함량 증가에 따라 백금의 산화 수 및 백금-황 배위수가 증가하는 것을 확인했으며, 이와 같은 활성점의 전기적 기하학적 구조 변화가 본질적인 활성 변화에 영향을 미칠 것으로 예측되었다. 이러한 인시추 분석 기법을 통해서 활성점의 구조가 촉매적 활성에 미치는 영향의 기원을 밝히는 것으로 단원자 촉매의 합리적인 설계가 가능할 것으로 기대된다.
