Thermoplastic blends are applied for three-dimensional (3D) printing to obtain improved functionality. While thermal, chemical, and mechanical properties of 3D-printed blends were typically examined, biodegradability was seldom evaluated. In this study, biodegradable plastics (polylactic acid (PLA), polyhydroxybutyrate (PHB)) were blended with non-biodegradable plastics (high-density polyethylene (HDPE), polypropylene (PP)), and their biodegradation was observed. Letter-shaped specimens were prototyped using a commercial fused deposition modeling (FDM) printer with blend filaments (PLA/HDPE, PLA/PP, PHB/HDPE, PHB/PP, and PLA/PHB). Biodegradation tests on these prototypes were performed employing a systemically designed respirometry reactor by simulating controlled composting and aerobic aqueous environment. FDM printing of polyolefin thermoplastics (HDPE and PP) have been problematic due to thermal shrinkage, warping deformation, void formation, and adhesion. We show that PLA/HDPE, PLA/PP blends are printable, but the increasing ratio of HDPE and PP in the blends severely exacerbated the warping deformation, while PLA/PHB blends exhibited outstanding printing performance. The immiscible biodegradable/non-biodegradable polymer blends showed no evidence of synergistic improvement in biodegradation, likely due to phase separation and incompatibility in the blend system. The 3D-printed prototypes exhibited significant biodegradation in composting test (PHB100 and PLA50/PHB50 biodegraded 81.3, 67.3 % over 16 days). In the aerobic aqueous test utilizing municipal wastewater sludge as an inoculum, only PHB100 and PLA50/PHB50 exhibited significant degradation (91.7, 55.9% after 50 days). Taken together, considerable printing performance, mechanical properties, and biodegradability suggest the potential of PLA/HDPE, PLA/PP, and PLA/PHB blends as novel FDM printing filaments, providing a novel option for recycling and valorizing HDPE and PP.
3차원(3D) 프린팅 기술로 더욱 향상된 기능을 얻기 위해 열가소성 플라스틱 블렌드가 연구되어왔다. 각 블렌드의 열적, 화학적 및 기계적 특성은 일반적으로 연구되었지만 3D 프린터 시제품의 생분해성은 거의 연구되지 않았다. 본 연구에서는 생분해성 플라스틱(폴리락트산(PLA), 폴리하이드록시부티레이트(PHB))과 난생분해성 플라스틱(고밀도 폴리에틸렌(HDPE), 폴리프로필렌(PP))을 블렌드하여 생분해를 관찰하였다. 블렌드 필라멘트(PLA/HDPE, PLA/PP, PHB/HDPE, PHB/PP 및 PLA/PHB)를 활용하여 상용 FDM(융합 증착 모델링) 프린터를 통해 글자 모양의 표본을 제작하였다. 생분해 테스트는 제어된 퇴비화 및 호기성 수성 환경을 시뮬레이션하여 체계적으로 설계된 호흡 측정 반응기를 사용하여 수행하였다. 폴리올레핀 계열의 열가소성 수지(HDPE 및 PP)의 FDM 인쇄는 열수축, 뒤틀림 변형 및 낮은 접착성으로 인해 거의 인쇄가 불가한 것으로 알려져 있다. 본 연구에서는 PLA/HDPE, PLA/PP 블렌드가 인쇄가 가능함을 보였으며, HDPE와 PP의 비율이 증가하면 뒤틀림 변형이 악화되었다. PLA/PHB 혼합은 뛰어난 인쇄 성능을 나타내었다. 3D 프린터로 인쇄한 비혼화성 생분해성/난생분해성 폴리머 블렌드는 상 분리 및 블렌드 시스템의 비호환성으로 인해 부분적으로 분해되었다. 샘플들은 퇴비화 테스트에서 상당한 수준의 생분해도를 보였으며, PHB100, PLA50/PHB50은 16일 동안 81.3, 67.3 %, 67.1 % 생분해되었다. 하수 슬러지를 접종물로 사용한 호기성 수성 시험에서는 PHB가 44일 동안 90.9% 생분해 되었고, 몇몇 샘플은 음의 생분해도를 보였다. 결론적으로, 적절한 인쇄 성능, 기계적 특성 및 퇴비화 환경에서의 생분해성은 새로운 FDM 인쇄 필라멘트로서 PLA/HDPE, PLA/PP 및 PLA/PHB 블렌드의 잠재력을 시사하며 HDPE 및 PP의 재활용 옵션을 제공할 것이다.
