Despite its simple chemical structure, water has numerous unusual properties. Therefore, the anomalous properties of water have long been the subject of intensive scientific investigation. Unique behaviors of water are believed to be caused by the ability of water to form hydrogen bonds. When water is confined in a low-dimensional material, the hydrogen bonding network of water is significantly altered due to geometric constraints, and thus the properties of water are also different from those of bulk counterparts. This dissertation describes dynamic correlations and structural fluctuation in liquid water and the electronic signature of water confined in low-dimensional materials using molecular dynamics and a first-principle energy decomposition method. In chapter 3, highly sensitive energy decomposition calculations detect that the time-evolution of nearby hydrogen bonds is strongly correlated revealing a direct mechanism for the appearance of short-range structural fluctuations in liquid water. In chapter 4, the strength and patterns of donor−acceptor interactions between molecules in low-dimensional ice are analyzed compared to those in bulk liquid water and hexagonal ice.
단순한 화학 구조에도 불구하고, 물은 수많은 특이한 성질을 가지고 있다. 따라서 물의 특이한 성질은 오랫동안 과학적 연구의 주제가 되어왔다. 물의 독특한 성질은 물이 수소 결합을 형성하는 능력에 의해 발생하는 것으로 생각되었다. 그런데 물이 저차원 물질에 갇히게 되면 기하학적인 제약으로 인해 물의 수소결합 네트워크가 크게 변화하여 물의 성질 또한 벌크일 때와 크게 달라진다. 본 학위 논문은 분자동역학 및 제1원리 에너지 분해 분석을 이용하여 액체 물의 동적 상관 관계 및 구조적 변동과 저차원 물질에 갇힌 물의 전자적 특성에 대한 연구를 다루었다. 분자간의 기하학적 상태에 매우 민감한 에너지 분해 계산 방법은 인접한 수소 결합 간의 시간 변화가 강한 상관 관계가 있음을 감지하여 액체 물에서 단거리 구조적 변동의 대한 직접적인 메커니즘을 보여주었다. 또한 저차원에서 형성된 얼음 구조에서 전자적 상호작용의 강도 및 패턴을 벌크 액체 물과 육각형 얼음과 비교하여 분석하였다.
