Although transition metal dichalcogenides (TMDs) have a lot of advantages such as great on/off current ratio over 107, high mobility over several hundreds of cm$^2$V$^{-1}$s$^{-1}$, flexibility and transparency, most studies related to TMDs are based on the mechanically exfoliated film with limited size. In order for TMDs to reach the actual commercialization level, it is necessary to raise the electrical properties of TMDs which are far below the theoretical value to the limit, and the synthetic technology should be further improved.
In this thesis, MoS$_2$ was selected as a representative for TMDs. The overall content is organized in the following bottom-up approach: 1. MoS$_2$ thin film growth, 2. Defect control of MoS$_2$ thin film, and 3. MoS$_2$ FETs structure engineering.
1. MoS$_2$ thin film growth
A large-area MoS$_2$ thin film was synthesized through MOCVD method. The growth aspects were summarized in the form of grow map expressed as a function of various growth parameters. Furthermore, by developing a layer-controlled growth method, it was possible to synthesize the MoS$_2$ thin film with one to five layers. The layer-by-layer growth mechanism was also investigated.
2. Defect control of MoS$_2$ thin film
To improve the electrical performance of as-grown MoS$_2$ thin film, defects generated during the growth process were controlled using the oxygen gas. Oxygen gas strengthened the n-type properties of MoS$_2$ thin film by creating sulfur vacancies, and the potential barrier originating from grain boundaries was reduced by passivating the dangling bonds in the grain boundaries. In addition, the Schottky barrier height at metal-MoS$_2$ junction was lowered due to the re-arrangement of charge neutrality level.
3. MoS$_2$ FETs structure engineering
AlN thin film was inserted as an interfacial layer between the Al$_2$O$_3$ gate insulator and MoS$_2$ channel to enhance the electrical performance. AlN with high surface optical phonon energy served to reduce the surface optical phonon scattering caused by the Al$_2$O$_3$ gate insulator for the MoS$_2$ channel. The effect of AlN insertion was confirmed by the tendency of mobility change according to the temperature. Furthermore, the nitrogen substitutional doping for MoS$_2$ during the AlN deposition was analyzed in the optical and electrical view point. And through this analysis, a research field for strain engineering was suggested.
전이금속 칼코젠 화합물은 107 이상의 높은 온/오프 전류 비율과 이론상 수백 cm$^2$V$^{-1}$s$^{-1}$ 이상의 이동도를 나타내며, 원자층 수준으로 얇은 두께 특성으로 인하여 유연하고 투명한 물리적인 장점까지 두루 갖추고 있다. 하지만 해당 이차원 소재가 실제 상용화 수준까지 이어지기 위해서는 박막 합성 기술의 성숙이 필수적이며, 이론치에 한참 미치지 못하는 전기적 물성치를 한계까지 끌어올려야 하는 문제점들이 남아있다.
본 학위 논문은 다양한 전이금속 칼코젠 화합물 중에서 MoS$_2$를 선정하여 서론에서 제시한 문제점들을 해결하기 위한 연구 내용을 포함하고 있다. 본 학위 논문은 1. MoS$_2$ 박막의 성장, 2. MoS$_2$ 박막의 결함 제어, 3. MoS$_2$ 전자 소자의 구조 제어 순서의 상향식 구조로 구성되어 있다.
1. 박막의 성장
유기 금속 화학 기상 증착법을 이용하여 대면적 MoS$_2$ 박막을 합성하고 분석하였고, 박막 성장에 영향을 미치는 다양한 변수들을 종합하여 정리하였다. 나아가 층수 조절 성장법을 개발하여 1층부터 5층까지의 두께를 갖는 MoS$_2$ 박막을 성공적으로 합성하였으며, 이에 대한 메커니즘을 규명하였다.
2. 박막의 결함 제어
합성된 MoS$_2$ 박막의 전기적 성능을 향상시키기 위해 산소 가스를 이용하여 합성 과정에서 생성되는 결함을 제어하였다. 산소 가스는 크게 두 가지 역할을 한다. 첫번째는 황 공극을 만들어 MoS$_2$ 박막의 n-타입 특성을 강화시키는 것이며, 두번째는 결정립계를 부동화시켜 채널내 전자가 겪게 되는 전위장벽을 낮추어 이동도 향상을 유도하는 것이다. 이때, 밴드갭 내부에서 결함 상태 밀도의 변화가 발생하여 메탈 금속과 MoS$_2$ 박막 간의 전하 중립 레벨의 위치 변화가 발생하게 되는데, 이는 쇼트키 장벽의 감소로 이어져 접촉 특성 또한 개선되는 것을 확인하였다.
3. MoS$_2$ 전자 소자의 구조 제어
소자 단계에서 MoS$_2$ 박막의 전기적 성능을 향상시키기 위하여 AlN 박막을 Al$_2$O$_3$ 게이트 절연막과 MoS$_2$ 채널 사이에 중간막으로 삽입하였다. 표면 광학 포논 에너지가 큰 AlN 박막은 MoS$_2$ 채널에 대하여 Al$_2$O$_3$ 게이트 절연막이 유발하는 표면 광학 포논 산란을 감소시키는 역할을 하며, 이를 온도에 따른 이동도 변화를 추적하여 확인하였다. 또한, AlN 박막의 증착 과정에서 발생하는 MoS$_2$에 대한 질소 치환 도핑을 전기적 측정을 통해 분석하였으며, 이를 통해 스트레인 엔지니어링에 대한 연구 분야를 제시하였다.
