Since the Paris Agreement launched in 2015, the regulations on greenhouse gas emission have been negotiated to overcome global warming. Accordingly, many studies have been developed to reduce carbon dioxide emissions or to treat the emitted carbon dioxide, which is one of the major greenhouse gases. In the former case, the recyclable electrochemical storage systems gain attraction to replace fossil fuel, one of the main causes of carbon dioxide emissions. However, most of the electrochemical storage systems represented by lithium-ion batteries contain the electrodes composed of the metal-based and graphite-based materials with high prices. Thus, these materials restrict the complete replacement of the low-cost fossil fuel, and more economical material is necessary than the conventional electrode materials. In the latter case, the technology that converts the emitted carbon dioxide into valuable materials has great potentiality. However, since the carbon dioxide has very stable structure, it is difficult to convert within a mild range of temperature and pressure, which implies that extreme condition such as a supercritical point is required. In this regard, even if the material produced from carbon dioxide is valuable, commercialization could be problematical if the cost incurred during the conversion process exceeds the value of the product. Therefore, when developing these technologies, the cost of the conversion process and the value of the converted material should be compared to determine the overall efficiency, economic feasibility, and commercial viability. This dissertation concentrates on the control of the morphology and surface atom of the produced carbon materials from carbon dioxide while alleviating the extreme temperature and pressure conditions, which are the main obstacles to the commercialization. The carbon dioxide is converted under atmospheric pressure with a reducing agent, and the porosity of resultant carbon is controlled successfully through calcium carbonate as a pore template. The electrochemical potentiality as an electrode material of supercapacitor and lithium-sulfur battery was confirmed. In addition, by applying the carbon dioxide conversion technology to an electrospinning process, the carbon fibers were synthesized in form of paper with significantly higher porosity and surface nitrogen content than conventional electrospun fibers. The modified carbon paper is applied as an interlayer, to improve the overall stability and output performance of the lithium-sulfur battery. Further, after impregnating sulfur into the fiber, the modified carbon paper was applied as a cathode of a lithium-sulfur battery without a slurrying process requiring binders, conductive materials, and current collectors. This paper-type cathode not only simplifies the manufacturing process, but also reduces the weight and the cost of the assembled cell while having high sulfur content and capacity per area compared to previous studies. Finally, in this dissertation, the amounts of carbon dioxide produced and consumed in the synthesis process of each material are calculated, and their values are contemplated environmentally. Consequently, by converting emitted carbon dioxide into a porous carbon material and applying to the electrochemical storage system, which can replace the fossil fuel generating carbon dioxide, this investigation can contribute to the reduction of carbon dioxide emissions in two aspects simultaneously.
2015년 발의된 파리 협약 이후, 전 세계적으로 지구온난화를 극복하기 위해 온실가스 배출에 대한 규제가 협의가 이루어졌으며, 이에 따라 대표적 온실가스인 이산화 탄소의 배출량을 줄이거나, 배출 후 처리하는 방법이 개발되어 왔다. 전자의 경우, 주요 이산화 탄소 배출원인 화석 연료를 일회성으로 이용하는 내연 기관 대신 지속 가능한 전기 화학적 저장 장치로 대체하는 방안이 있으며, 후자의 경우, 이산화 탄소로부터 다른 물질을 생성하는 이산화 탄소 전환 기술이 있다. 그러나 전기화학적 저장 장치에 사용되는 금속 계열과 흑연 계열의 전극재는 비싼 가격을 지니고 있기 때문에, 저가격의 화석연료를 완전히 대체하기 위해서는 보다 경제적인 재료가 요구된다. 또한, 이산화 탄소 전환 기술은 생산물의 가치에 따라 그 잠재력이 무궁무진 하지만, 이산화 탄소가 상온에서 매우 안정적인 성상을 지니고 있어 낮은 온도 및 압력의 조건에서는 전환하기 힘들며, 임계점과 같은 극단적인 환경이 필요하다. 이러한 측면에서, 생산되는 물질의 가치가 높더라도 전환 과정에서 발생하는 비용이 생성물의 가치를 초과하면 상용화되기가 힘들다. 따라서, 이산화 탄소가 전환되는 조건과 해당 생산물의 가치를 저울질하여, 기술의 전체적인 효율, 경제성, 그리고 상용화 가능성을 판단해야 한다.본 학위 논문에서는, 이산화 탄소 전환 기술의 상용화에 가장 큰 걸림돌인 극단적인 온도 및 압력 조건을 완화하면서 탄소 물질을 생산함과 동시에, 이를 지속 가능한 전기화학적 저장 장치에 적용하는 연구를 다루고 있다. 우선 환원제를 통해 대기압의 조건에서 전환함으로써 경제성을 확보했으며, 이 과정에서 탄산칼슘을 템플릿으로 사용하여 생산되는 탄소 소재의 다공성을 조절하였고, 이를 슈퍼커패시터의 전극으로 적용하여 성능을 평가하였다. 또한, 환원제를 이용한 이산화 탄소 전환 기술을 전기 방사 공정에 응용하여, 기존의 섬유에 비해 월등히 높은 다공성 및 표면 질소 함량을 가지는 종이 형태의 탄소 섬유를 제시하였다. 이러한 탄소 섬유는 리튬 황 전지의 중간층으로 사용되어 전지의 전체적인 안정성과 출력성능을 향상시켰다. 더 나아가, 슬러리화 공정을 거치지 않고, 황을 채운 다공성 섬유를 바로 리튬 황 전지의 전극으로 적용하였다. 이러한 종이 형태의 전극은 제조 공정이 단순할 뿐만 아니라, 전체 무게와 제조 비용이 매우 낮고, 높은 황 함량 및 단위 면적당 용량을 가진다. 마지막으로, 각 물질의 합성 공정에서 생성 및 소모되는 이산화 탄소량을 계산하고 환경적 가치를 고찰하였다. 결과적으로, 본 연구는 이산화 탄소를 탄소 재료로 전환하고, 이를 이산화 탄소 주 배출원인 화석연료를 대체할 전기화학적 저장 장치에 응용했다는 점에서, 이중으로 이산화 탄소 저감에 기여하였다.
