Zeolite-templated carbons (ZTCs) are microporous carbon materials synthesized by the carbon replication of microporous zeolites. Well-made ZTCs can exhibit ordered 3-dimensional microporous structures with large surface areas (> 2800 m2 g-1), micropore volumes (> 1.0 cm3 g-1), and narrow micropore size distributions. Furthermore, ZTCs have a unique carbon structure consisting of 3-dimensionally connected graphene layer, resulting in high electrical conductivity and abundant presence of edge sites in carbon frameworks. In spite of their high potential to various application due to unique-pore structure, ZTCs have not been used in real industries yet, compared to other commercialized carbons (e.g., carbon nanotube). One possible reason is that the mass production of highly-ordered ZTCs is quite challenging, because a carbon deposition within micropore of zeolite templates is sensitive to synthesis conditions (e.g., carbon precursors, synthesis temperature, and reactor design). In this study, I have successfully synthesized high-quality ZTCs in a large scale (100 g scale) by choosing an appropriate synthesis conditions. The key point is preventing the formation of external carbon layers on zeolite surfaces during the synthesis, by inducing the synthesis conditions as uniform mass/heat transfer. The resultant ZTCs showed highly-ordered microporous structures with large surface area (> 3000 m2 g-1) and micropore volume (> 1.1 cm3 g-1). Furthermore, I demonstrated that the micropore diameter of ZTCs can be tailored by a post-synthesis thermal treatment in the range of 1.1–1.5 nm. This is attributed to systematic contraction of ZTC frameworks. Using this system, I studied the effects of the carbon microporous structure on CH4 adsorption. With additional study about relationship between carbon morphologies and adsorbent packing densities, I synthesized ZTCs with highly promising volumetric CH4 storage capacity as 210 cm3STP cm-3.
제올라이트 주형 탄소는 마이크로 기공 제올라이트의 역상 구조를 가지는 마이크로 기공 탄소이다. 잘 합성 된 제올라이트 주형 탄소는 3차원으로 기공이 연결되어 있으며, 큰 비표면적 (> 2800 m2 g-1)과 마이크로 기공 부피 (> 1.0 cm3 g-1), 그리고 좁은 마이크로 기공 분포도를 가지고 있다. 게다가 제올라이트 주형 탄소의 경우 그래핀 레이어가 3차원으로 연결된 독특한 구조를 가지고 있는데 이로 인해 높은 전기 전도도와 탄소 구조 내에서 많은 엣지 사이트를 보유하고 있는 특성을 나타낸다. 이런 독특한 특성 때문에 다양한 산업에서 사용 가능한 큰 잠재력을 가지고 있음에도 불구하고, 제올라이트 주형 탄소는 실제 상용화 되어 있는 다른 탄소 물질(예를 들면 탄소 나노튜브)과는 달리 산업적으로 이용되지 못하고 있다. 가장 큰 이유 중 하나는 고품질의 제올라이트 주형 탄소를 대량 합성하는 것이 어렵기 때문으로 보인다. 제올라이트는 매우 작은 기공을 가지고 있기 때문에 제올라이트 기공에 탄소를 선택적으로 채우는 것이 합성 온도, 사용되는 탄소 전구체, 반응기 디자인 등 다양한 합성 조건의 변화에 의해 쉽게 영향을 받는다. 따라서 합성 조건을 조절하고 제한하기 어려운 대량 합성 조건에서는 제올라이트 주형 탄소를 재현성 있게 합성하기가 어렵다. 본 연구에서는 적절한 합성 조건의 선택을 통해 고품질의 제올라이트 주형 탄소를 성공적으로 대량 합성하였다 (100 그램 스케일). 핵심 전략은 합성 중에 제올라이트 표면에서 생성될 수 있는 탄소층의 생성을 억제하는 것이다. 이는 반응기 내부에서 균일한 물질 전달과 열전달이 일어 날 수 있도록 합성 조건을 조절해 줌으로써 가능하였다. 이렇게 대량 합성된 제올라이트 주형 탄소는 매우 큰 비표면적 (> 3000 m2 g-1)과 마이크로 기공 부피 (> 1.1 cm3 g-1) 를 가지고 있음을 확인하였다. 게다가 본 연구에서는 제올라이트 주형 탄소에 대한 추가적인 후 열처리가 제올라이트 주형 탄소의 마이크로 기공 크기를 1.1 에서 1.5 나노미터 범위로 조절할 수 있게 해준 다는 것을 발견하였다. 이는 제올라이트 주형 탄소의 독특한 구조가 후열처리 과정에서 수축하기 때문으로 보인다. 이러한 특성을 이용하여 마이크로 기공 탄소 구조가 메탄 흡착에 미치는 영향에 대한 연구를 진행하였다. 또한 추가적으로 탄소 물질의 모양과 패킹 밀도가 가지는 관련성에 대한 연구를 통해, 매우 높은 부피당 메탄 흡착량 (210 cm3STP cm-1)을 가지는 제올라이트 주형 탄소를 합성하였다.
