In this study, a stretchable circuit board capable of stably integrating electronic devices was implemented using micro/nanomaterial-based functional composites and strain-controllable polymers. Unlike previous rigid-soft hybrid electronic devices, the proposed circuit board achieves both a device mounting stability and structural stability itself by minimizing the problem of interfacial instability by utilizing and incorporating various micro/nanoscale fillers inside a stretchable polymer matrix.
First, a mechanically reinforced polymer composite was prepared by a glass fiber reinforcement method and selectively utilized for partial modification of the elastic modulus and control of the stress/strain distribution of the stretchable substrate. The modulus of the polymer composite with discontinuous glass fibers was shown in a variety of ranges from 80 kPa to 80 MPa depending on the concentration of glass fibers. The stretchable substrate in which the concentration of glass fibers contained is gradually changed was implemented by controlling and modifying patterning methods and curing conditions of the reinforced polymeric composite within the stretchable substrate. The gradual change in mechanical properties prevented abrupt stress changes occurring at the interface between the reinforced and pristine domains and improved the structural stability of the substrate against deformations. In addition, in the case of embedding continuous glass fiber sheets inside the polymer, the difference in the modulus between the reinforced and the pristine domains could be realized up to 167,000 times. The embedded glass fiber sheet with a mechanical meta-structure led to an abnormal deformation behavior of the stretchable substrate, which was a negative Poisson's ratio. This controllability of the strains and stresses at selective regions in which electronic components are to be formed/integrated through the glass fiber reinforcement resulted in highly improved integration reliability. In addition, despite the huge disparity in mechanical properties within the stretchable substrate, it was possible to secure intra-structural stability since the overall substrate was made of a homogeneous polymer matrix.
As the electrodes of the stretchable circuit board, liquid metal amalgam (LMA) that has high electrical conductivity and stability under deformation was utilized. The LMA that was produced through redox reactions between Ga-based liquid metal and internalized Cu particles showed good wettability and processability due to its semi-solid state. In order to prevent leakage, which is a fatal problem of liquid metal-based stretchable devices, Ag nanowire (AgNW) percolation networks that were embedded in the substrate were used for interconnections. An electrical conductivity of the LMA that was hermetically sealed inside the substrate material could be connected to the outside by the AgNW networks, which led to the integration of other electronic components. The interconnection structures composed of the LMA and AgNW were formed by a brush printing and a spray coating on the polymeric substrate, respectively. The AgNW-LMA interconnections exhibited a linear resistance of ~ 10 ohm/mm and showed excellent strain-insensitive characteristics when conjugating with the glass fiber reinforced polymeric substrate, proving electrical stability as the stretchable interconnections.
Based on the modulus-controllable polymeric substrate and functional micro/nanomaterial-internalized composites, stretchable and highly reliable circuit boards were fabricated. A 3-dimensional stretchable printed circuit board (s-PCB) including electrical traces, contact pads, and via hole structures was fabricated using modulus-gradient substrate and AgNW-LMA interconnections. It was confirmed that the s-PCB was used as a general-purpose platform for stable integration of various individual electronic components by successfully integrating soft material-based sensors as well as conventional electronic devices. In addition, a stretchable sensor system capable of independently sensing pressure and the strain was implemented by a circuit board based on the negative Poisson’s ratio stretchable substrate (NPRSS) with special stress/strain distribution characteristics. It is expected that this research about the functional micro/nanomaterials and polymeric composite and development of the circuit boards having both the integration reliability and the structural stability owing to the minimized heterogeneous interfaces can realize practical uses and applications of rigid-soft hybrid stretchable electronics and in various fields such as personal health care systems, human-machine interactions, soft robotics, smart clothing, and prosthetics.
본 연구에서는 마이크로/나노 재료 기반의 기능성 복합 소재 및 변형 제어가 가능한 고분자를 활용하여 안정적으로 전자 소자 통합이 가능한 신축성 회로 기판을 구현하였다. 기존 강성-유연 하이브리드 (rigid-soft hybrid) 전자 소자와 달리, 제안하는 회로 기판은 신축성 고분자 매트릭스 (matrix) 내부에 다양한 기능성 마이크로/나노 재료를 선택적으로 활용함으로써 이종 물질 간 계면의 구조적 불안정성 문제를 최소화하는 동시에 소자 통합 신뢰성을 확보할 수 있도록 개발되었다.
먼저, 유리 섬유 강화 방법으로 기계적으로 강화된 고분자 복합체를 구현하고 이를 선택적으로 활용하여 신축성 기판의 탄성 계수를 부분적으로 조절함으로써 외부 변형에 대한 응력/변형률 분포를 제어하였다. 불연속성 유리 섬유를 포함하는 고분자 복합 소재의 탄성 계수는 유리 섬유의 함량에 따라 80 kPa에서 80 MPa까지 다양하게 제조 가능하며, 해당 복합 소재의 스크린 프린팅(screen printing) 및 경화 조건 조절을 통해 포함된 유리 섬유 농도가 점진적으로 변하는 신축성 기판을 구현했다. 이로 인한 점진적 물성 변화는 계면에 발생하는 급격한 응력변화를 방지하여 인장에 대한 기판의 구조적 안정성을 향상시킬 수 있었다. 뿐만 아니라, 연속성 유리 섬유 시트(glass fiber sheet)를 고분자 내부에 선택적으로 매립한 경우 강화 영역과 그렇지 않은 영역 간의 탄성 계수 차이를 최대 167,000 배까지 구현할 수 있었고 유리 섬유 강화 영역에 기계적 메타구조(meta-structure)를 적용하여 음의 포아송 비(Poisson’s ratio)를 가지는 신축성 기판을 개발하였다. 이러한 유리 섬유 강화 기반 고분자 복합 소재를 통해 전자 소자들이 형성/집적될 선택적 영역의 국부 변형을 제어하여 다양한 전자 소자의 집적 신뢰성을 향상시킬 수 있었다. 또한 신축성 기판 내부적으로 물리적 특성의 크게 다른 영역들이 존재하더라도, 유리 섬유 매립 방법의 특성상 전반적인 기판이 균질 소재로 이루어져 있어 이종 계면을 최소화하여 내부 구조적 안정성을 확보할 수 있었다.
개발된 고분자 복합 소재기반 신축성 기판에 전기적 연결을 가능하게 하는 신축성 인터커넥션(interconnection)을 구현하기 위해 높은 전기 전도성과 변형에 대한 안정성을 가지는 액체 금속 아말감을 활용하였다. 액체 금속 아말감의 액체-고체 과도 상태는 기존 Ga 기반 액체 금속의 높은 표면 장력에 기인한 좋지 않은 젖음성(wettability)을 크게 향상시킬 수 있었고 쉽고 안정적으로 고분자 기반 기판위에 형성할 수 있었다. 또한, 액체 금속 기반의 신축성 소자가 지니는 치명적인 문제인 누출 현상을 방지하기 위해 은 나노 선 퍼컬레이션 네트워크(percolation network)를 기판 소재 내부에 매립하여 인터커넥션(interconnection)으로 활용하였다. 액체 금속 아말감이 기판 소재 내부에 완전히 밀봉되어 있음에도 불구하고 은 나노 선 네트워크에 의해 전기적 연결이 외부까지 이어질 수 있고 이는 전자 소자들의 통합을 위한 접촉 패드로 활용되었다. 이러한 구조의 액체 금속 아말감-은 나노 선 인터커넥션을 유리 섬유 강화 고분자 기판과 함께 활용하여 은 나노 선 접촉 패드가 가지는 변형에 대한 전기적 민감도를 300배 이상 낮추어 안정성을 극대화하였다.
개발된 유리 섬유 강화 기반 점진적 물성 변화를 가지는 신축성 기판과 액체 금속 아말감-은 나노 선 인터커넥션을 활용하여 고분자 기반의 3차원 신축성 인쇄 회로 기판을 제작하였다. 제작된 신축성 인쇄 회로 기판의 각 층은 액체 금속 아말감 회로 도선, 은 나노 선 접촉 패드를 포함하는 고분자 복합체로 구성되며 비아 홀 (via hole) 구조를 활용하여 층 간의 전기적 연결을 수행하였다. 종래의 전자 소자뿐만 아니라 유연소재 기반의 기능성 센서를 집적하고 회로 기판을 통해 통합된 소자들의 성능을 성공적으로 구현함으로써, 다양한 전자 부품을 안정적으로 통합하는 범용 플랫폼으로 사용 가능함을 확인하였다. 또한, 기계적 메타 구조 기반 음의 포아송 비를 가지는 고분자 복합체에 은 입자 기반의 신축성 도선은 형성된 신축성 회로 기판을 활용하여 압력과 변형률을 독립적으로 감지 가능한 신축성 센서 시스템을 구현하였다. 이러한 고 신뢰성 소자 통합을 위한 신축성 회로 기판은 기존 강성-유연 전자 소자의 이종 계면으로 발생하는 문제점들을 해결함으로써 개인 건강 관리 시스템, 소프트 로봇 공학, 스마트 의류 및 보철과 같은 다양한 분야에서 신축성 전자 제품의 실질적 활용이 실현될 수 있을 것이라 기대한다.
