From the early stage of graphene research, copper (Cu) foil has been mostly used in chemical vapor deposition (CVD) method as growth substrate, because of its good catalytic property and self-limiting growth of graphene. However, several-hundred-nm scale valleys in commercial Cu foils, which are usually originated from the rolling process during the Cu foil production, result in lots of residues and voids when the synthesized graphene is transferred onto flat surface. These defects degrade the electrical or mechanical properties of graphene in real device applications. Besides, polycrystalline feature of commercial Cu foil leads to imperfect domain stitching and quality variation in large scale. Therefore, it is important to secure Cu substrate with extremely low roughness and the (111) orientation surface, which has been known as the ideal surface for the graphene growth. In this thesis, it analyzes the process of optimization of Cu foil pre-treatment including nitric acid and pre-annealing which result in roughness reducing of Cu foil down to several-nm scale and unification of surface orientation of Cu foil into (111) single orientation in large scale (5x10 cm$^2$). Besides, enhanced electrical characteristics and coverage after transfer process also included from the modified Cu foil surface. However, this CVD-grown graphene itself still has limitations, which means that graphene do not represent theoretical superior properties, when it is applied to electronic devices due to inherent/process defects. In order to improve this limitations, graphene electrodes which improve electrical characteristics were developed by applying graphene dyad stacking structure applied by using electroplating method, doping with organic acid, etc. to utilize the advantages of graphene with relatively low transmission loss. Furthermore, in light of the results of existing prior researchers, we evaluated whether the corresponding electrode structure is applicable to OLED electrodes. Graphene with electroplated defect healing has improved mechanical properties as a result of prior researchers, but there has been no evaluation of its micro-region. Therefore, force-displacement measurement (nanoindentation) via atomic force microscopy (AFM) was attempted to evaluate mechanical properties for the micro-region. In particular, for graphene to be applied to the devices, measurements and evaluations were conducted on graphene supported by substrate, as the structure supported on the substrate is realistic. In conclusion, nanoindentation method using AFM tips for the micro regions of graphene healed by electroplating was not suitable and we describe the difficulties of force-displacement measurement on graphene supported by substrates in this thesis. Of course, the mechanical properties of graphene will change depending on what material is stacked on the graphene layer, but the results and know-how in this thesis are expected to serve as a foundation for future graphene and two-dimensional material-based electronic device development and fusion.
구리(Cu) 호일은 우수한 촉매 특성과 함께 자기 제한적 성장 특성으로 인해 화학기상증착법(CVD)을 통한 그래핀 합성에 성장기판으로 이용되어 왔다. 하지만, 상용 구리 호일의 경우 생산 중 압연 공정에서 비롯되는 수 백 nm 규모의 굴곡이 있어 그래핀의 합성 후 평평한 표면으로 그래핀을 전사했을 시 많은 잔류물과 빈 공간이 발생하게 된다. 또한 상용 구리 호일의 다결정성 표면은 불완전한 그래핀 결정립의 연결과 대면적에서의 품질 균일도를 하락시키는 근본적인 요인이 된다. 따라서 그래핀 성장에 이상적인 표면으로 알려진 (111) 방향의 구리 호일의 표면을 최대한 평평하게 확보하는 것이 매우 중요하다. 이에 CVD 방식으로 합성하는 그래핀의 성장 기판으로 이용되는 구리 호일의 표면조도 및 다결정성을 질산, 가열 전처리를 통해 개선, 표면 조도를 수 백 nm 에서 수 nm 규모로 줄인 대면적 (5 x 10 cm$^2$)의 구리 (111) 표면을 획득하였고 이렇게 확보한 이상적인 성장 기판을 통해 합성한 그래핀의 전기적 특성 및 전사 시 커버리지가 개선되는 것을 확인하였다. 하지만, CVD 방법으로 합성한 그래핀은 여전히 그 자체로만 전자소자에 적용할 경우 고유결함 및 공정결함으로 인해 이론적인 우수한 물성을 나타내지 못하는 한계가 있다. 이를 개선하기 위해 전기도금 방식을 이용한 결함 치유, 유기산 등을 이용한 도핑을 번갈아가며 적용한 그래핀 dyad 적층 구조를 적용, 투과도 손실이 비교적 적은 그래핀의 장점을 살리며 전기적 특성을 개선한 그래핀 전극을 개발하였다. 그리고 기존 선행 연구자들의 결과에 비추어 해당 전극 구조가 OLED 전극으로의 응용 가능성이 있는지 평가했다. 전기도금 방식을 이용한 결함 치유가 적용된 그래핀은 선행 연구자들의 결과로 보아 기계적 특성이 개선되었으나 그 미소영역에 대한 평가가 전무하였다. 이에 미소 영역에 대한 기계적 특성 평가를 위해 원자힘 현미경(AFM) 의 힘-변위 측정(나노인덴테이션)을 시도했다. 특히, 그래핀이 소자에 적용되기 위해서는 기판에 지지되는 구조가 현실적이므로 기판에 전사된 그래핀에 대해 측정과 평가를 진행했다. 결론적으로, 전기 도금을 통해 결함이 치유된 그래핀의 미소영역에 대해 AFM 팁을 이용한 인덴테이션 방법은 적합하지 않았고 기판에 의해 지지된 그래핀에 대한 힘-변위 측정에 대한 어려움에 대해 서술하였다. 물론, 그래핀의 소자 적용시 그래핀 층 위에 어떠한 물질이 적층 되는지에 따라 기계적 특성은 변하겠지만 본 연구 과정에서의 노하우는 앞으로 그래핀 및 2차원 소재 기반 전자 소자 개발 및 융합으로 확장할 수 있는 밑거름이 될 것으로 기대한다.
