The capability to engineer materials in nanometer scales has brought unprecedented technological advancements in various fields. Energy storage devices, in particular, have demonstrated significant improvements in their performances derived from superior capabilities of nanostructured electrodes, but systematic control of the nanomaterials remains a challenge. This dissertation discusses fabrication of highly controlled, bicontinuous composite nanostructures using block copolymer self-assembly and their evaluations as electrode materials in energy applications. Three-dimensionally arranged block copolymers were utilized as the structure-directing frameworks to produce highly porous and interconnected carbonaceous structures. The bottom-up fabrication process allowed versatile control of the nanostructures with high degrees of freedom in the structure dimensions, morphologies, and compositions. In Chapter 2, supercapacitor electrodes were prepared with integration of phenolic resin to the polymer network to produce heteroatom-doped carbon nanostructures. Their structural dimensions were controlled to facilitate the electrolyte accessibility and diffusion within the electrode nanostructures, which lead to superior performances. In Chapter 3, electrocatalyst materials were fabricated with incorporation of platinum precursors to develop composite nanostructures of platinum particles embedded in carbon matrix. Morphology control of the composite structure enhanced the catalytic activity and durability of the noble metal particles. In Chapter 4, various carbon-metal nanostructures were prepared with diverse noble metal nanoparticles, and multi-metallic carbon composites were demonstrated by simultaneously introducing multiple noble metal precursors to the polymer framework. Overall, the nanofabrication process discussed in this thesis provides a simple yet versatile approach in producing well-defined nanostructures with controlled dimensions, morphologies, and compositions, and the electrochemical evaluations suggest novel perspectives in design and fabrication of electrode nanostructures.
물질을 나노미터 스케일에서 제어할 수 있는 나노소재 기술은 나노구조를 통한 고성능 소재의 개발로 다양한 공학 분야에 핵심 기술로 활용되고 있다. 특히 에너지 소자의 경우, 전극 물질의 특성에 따라 성능이 크게 좌우되기 때문에 다양한 물리∙화학적 특성을 고려하여 체계적으로 설계 및 제작된 나노소재를 필요로 한다. 본 학위논문에서는 블록 공중합체의 자기 조립을 이용하여 3차원 복연속성 복합 나노구조체를 제작하고 이를 다양한 에너지 소자의 전극으로 응용하여 소자의 전기화학적 특성을 향상하고자 한다. 이 과정에서 높은 비표면적과 연결성을 갖는 나노구조를 형성하기 위하여 블록 공중합체를 구조 유도제로 활용하여 복연속성 형태의 다공성 탄소 기반 복합 나노구조체를 제작하였으며, 높은 자유도의 자기 조립 기술을 기반으로 하여 구조의 크기, 형태, 조성을 개별적으로 제어할 수 있는 전극 제작 공정을 개발하였다. 또한, 이를 통하여 전극의 다양한 특성이 전기화학적 성능에 미치는 영향을 연구하고 성능 향상을 위해 최적화된 전극 구조를 제시하였다. 본 논문에 활용된 공정은 나노구조의 균일하고 미세한 제어가 가능하여 다양한 나노공정에 높은 응용성을 가지며, 이를 이용한 구조 제어와 전기화학적 연구 결과는 향후 전극 설계와 제작 공정에 새로운 방향을 제시할 수 있으리라 생각된다.
