High energy density is a prerequisite of advanced energy storage systems for the expanding spectrum of electronic applications over the past decades. Hitherto, lithium–sulfur batteries (Li–S) have been regarded as a promising system to realize the high energy density beyond the state-of-the-art lithium-ion batteries having limited energy density. This is because the Li–S has a high theoretical specific capacity (1675 mAh g−1) and a high theoretical energy density (2500 Wh kg−1 or 2800 Wh L−1) via conversion reaction with multiple lithium ions. However, chronic obstacles hinder the commercialization of the Li–S batteries; i) low electrical conductivity of elemental sulfur, ii) volume expansion during the electrochemical reaction, and iii) dissolution of lithium polysulfides into the electrolyte. There have been extensive researches to overcome these issues by designing a successful structure of the conductive matrix to incorporate the sulfur species. For the practical use of the Li–S, recently, areal capacity has been in the spotlight, which connotes the aspect of sulfur loading and specific capacity. Securing the high areal capacity significantly contributes to the high energy density of Li–S batteries but is limited by the low sulfur loading amount. In this regard, I have designed and characterized the novel and effective structure of porous sulfur host by utilizing low-dimensional materials such as nanofibers, microtubes, and hollow spheres to accommodate a large amount of sulfur and promote the sulfur utilization directly coupled to the improvement of areal capacity. Starting from the structural design of the conductive scaffold, the research has been developed to characterize the mechanism of Li–S electrochemistry to acquire both high areal capacity and stable cyclability. After accomplishing the high areal capacity, all the designed electrodes were introduced to full cell application with the well-designed lithium anodes to develop the practical potential of Li–S batteries.
고에너밀도는 시대에 따라 확대되어가는 에너지 저장장치 적용분야를 위한 필요충분조건이다. 이에 따라 높은 이론 용량과 에너지 밀도를 갖는 리튬-황 전지가 차세대 고에너지밀도 에너지 저장 시스템으로 각광받고 있으며 에너지밀도의 이론적 한계를 갖는 기존의 리튬이온전지를 효과적으로 대체할 것으로 여겨진다. 그러나 리튬-황 전지 상용화의 장애물로써 황의 낮은 전기전도도 및 부피 변화, 리튬 폴리설파이드 중간상의 용출 문제가 있다. 이에 전기전도도가 우수한 물질을 통해 효과적인 전극 구조를 설계함으로써 전극 내 황의 함량을 높이고 이용률을 높여 용량을 확보하는 전략이 필요하다. 따라서 최근에는 황 함량과 셀의 용량을 모두 내포하는 개념인 면적당 용량 향상이 중요시되며, 이는 높은 에너지 밀도의 달성과 직접적으로 연관된다. 이러한 관점에서, 본 박사학위논문은 저차원 구조 재료를 기반으로 효과적인 황 양극 구조체를 설계하여 연구 단계에 따라 점진적으로 면적 당 용량을 향상시킨 결과와 이에 대한 고찰을 다룬다. 구조 설계의 관점에서 시작하여 면적당 용량을 확보한 이후에는 반응 거동에 대한 심층 분석을 통해 수명 특성 향상까지 연구하였다. 최종적으로, 설계한 모든 전극 구조를 전체 전지에 적용함으로써 리튬-황 전지의 상용화를 위한 방향을 제시하고자 하였다.
