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Formation of lattice defects and oxygen electrocatalysis enhancement in perovskite nickelates = 페롭스카이트 니켈산화물에서 격자결함의 형성과 전기화학적 산소촉매 활성의 향상
서명 / 저자 Formation of lattice defects and oxygen electrocatalysis enhancement in perovskite nickelates = 페롭스카이트 니켈산화물에서 격자결함의 형성과 전기화학적 산소촉매 활성의 향상 / Jumi Bak.
발행사항 [대전 : 한국과학기술원, 2021].
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8037717

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학술문화관(도서관)2층 패컬티라운지(학위논문)

DMS 21010

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초록정보

Efforts to develop sustainable energy storage and conversion systems to replace fossil fuels have been conducted for decades. Oxygen-based electrochemical reactions at electrodes in these systems, however, have considerably slow kinetics, requiring appropriate electrocatalysts for their efficiency. Perovskite oxides are noteworthy materials substituting noble-metal-based catalysts. In particular, perovskite nickelates are promising electrocatalysts, which show high electric conductivity and remarkable electrocatalytic activities. For reported studies of oxide-based electrocatalysts, though the electrocatalytic reactions occur on the catalyst surfaces, they have demonstrated the relationship between electrocatalytic activities and structures, focusing on the bulk structures of the catalysts. In this thesis, we observe an atomic-scale structural change of both bulk and surface of perovskite nickelates when lattice defects are formed in them by using scanning transmission electron microscopy. Oxygens can be observed in annular bright field mode, enabling observation of transition-metal octahedron structures. Perovskite nickelates are epitaxially grown in thin films on single-crystal substrates to facilitate observing the lattice structure with a certain zone-axis. When lattice defects such as point defects and two-dimensional planar defects are formed, there are local structural changes in lattices, actually resulting in perturbation of oxygen atoms. We figure out the structural change of transition-metal octahedron via scanning transmission electron microscopy and the corresponding change in the electronic structure by DFT calculations and investigate the relationship between the lattice structure and the oxygen electrocatalytic activity.

화석 연료를 대체할 수 있는 지속 가능한 에너지 저장 및 변환 장치를 개발하고자 하는 노력은 지난 수십 년 간 지속되어 왔다. 다만, 에너지 저장 및 변환 과정에서 장치의 전극에 발생하는 산소 관련 전기화학 반응은 그 속도가 매우 느려 적절한 촉매의 사용이 있어야 한다. 페롭스카이트 산화물은 기존의 귀금속 기반 촉매를 대체할 수 있는 산소 전기화학 반응의 촉매로서 굉장히 활발하게 연구되어 왔으며, 특히 페롭스카이트 니켈산화물은 전기 전도도가 높고 우수한 촉매 활성을 보인다. 기존의 연구들은 촉매 반응은 촉매 표면에서 발생함에도 불구하고 촉매의 벌크 구조에 관점을 두고 촉매 활성과의 관계를 설명하고 있다. 본 학위논문에서는 촉매에 격자 결함이 형성될 때 벌크와 표면의 구조 변화를 원자단위로 관찰하였다. 페롭스카이트 니켈산화물은 일정 배향을 가지는 단결정 기판에 박막 형태로 성장시켜 특정 방향의 관찰이 용이하도록 하였다. 주사투과전자현미경의 환형 명시야상에서 산소 원자의 위치를 확인함으로써 전이금속 팔면체의 구조 변화를 관찰하고 이에 따른 전자 구조의 변화를 밀도범함수 이론 계산을 통하여 확인하였다. 따라서, 점결함과 2차원 면결함과 같은 격자결함이 형성될 때 격자 구조의 변화와 산소 촉매 활성도와의 관계를 규명하고자 한다.

서지기타정보

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청구기호 {DMS 21010
형태사항 xi, 122 p. : 삽화 ; 30 cm
언어 영어
일반주기 저자명의 한글표기 : 박주미
지도교수의 영문표기 : Sung-Yoon Chung
지도교수의 한글표기 : 정성윤
수록잡지명 : "Formation of Two-Dimensional Homologous Faults and Oxygen Electrocatalytic Activities in a Perovskite Nickelate". Nano Letters, v.17.no.5, pp.3126-3132(2017)
수록잡지명 : "Atomic-Scale Perturbation of Oxygen Octahedra via Surface Ion Exchange in Perovskite Nickelates Boosts Water Oxidation". Nature Communications, v.10.no.1, pp.2713(2019)
학위논문 학위논문(박사) - 한국과학기술원 : 신소재공학과,
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