All inorganic halide perovskite CsPbBr$_3$ has emerged as the next-generation material for light-emitting diodes (LEDs) due to its high color purity with a narrow spectral width (< 20 nm) and tunable band gap by adjusting the composition of halide anions, i.e. substitution of Br with I or Cl. Considering the needs for large-area scalability and fine control of the emitter thickness, vacuum-deposition will be a more commercialization-friendly technique to produce perovskite films for LEDs.
In this study, highly efficient vacuum-deposited CsPbBr$_3$ perovskite LEDs with a poly-ethylene oxide (PEO) passivation layer was fabricated via co-evaporation of CsBr and PbBr$_2$ precursors. The luminescence of the perovskite was greatly improved by introducing a PEO layer underneath the CsPbBr$_3$. We obtained gradually improved photoluminescence quantum yield (PLQY) of perovskite film as PEO concentration increases. This PLQY enhancement was attributed to the defect passivation of PEO film as evidenced by temperature-dependent PL measurement. However, it was difficult to directly apply PEO to LED device due to electrically insulating properties of PEO. Insulating nature of PEO issue was solved by doping PEO layers with MgCl$_2$. Therefore, a record high EQE of 6.6 % and luminance of 7468 cd/m$^2$ were obtained.
무기 기반 CsPbBr$_3$ 할로겐 페로브스카이트는 20 nm 이하의 좁은 반치 폭을 가진 고색순도의 물질이고 브로마이드 이온을 요오드 혹은 염소 이온으로 치환하는 것과 같이, 할로겐 음이온의 조성을 조절하여 밴드갭을 조율할 수 있기 때문에 차세대 LED 물질로 각광받기 시작하였다. 대면적 공정으로의 확장성과 발광 층 두께 조절의 용이성을 고려할 때 진공 증착은 상용화 측면에서 페로브스카이트 발광 다이오드 생산하는 보다 좋은 공정이다.
본 학위논문에서는 폴리에틸렌 옥사이드 패시베이션 층을 사용하여 고효율의 진공 증착 된 CsPbBr$_3$ 페로브스카이트 발광다이오드를 CsBr와 PbBr$_2$ 전구체의 공동 증착 방법을 통해 제작되었다. 페로브스카이트의 발광은 CsPbBr$_3$ 아래에 PEO 층을 도입함으로써 크게 향상되었다. PEO 농도가 증가함에 따라 점차적으로 개선된 광 발광 양자 효율을 얻었다. 이러한 광 발광 양자 효율의 향상은 PEO층의 결함 제어 효과에 기인하고, 이는 온도에 따른 광 발광의 변화를 측정하여 입증하였다. 하지만 PEO의 전기적 절연 특성으로 인해 LED 소자에 직접적으로 PEO를 적용하는 것은 어려웠다. 이러한 절연 문제는 PEO 층을 MgCl$_2$로 도핑하여 해결하였다. 따라서 6.6 %의 효율과 7468 cd/m$^2$의 휘도를 갖는 기록적인 성과를 얻을 수 있었다.
