Ultrafast chemical reactions in the condensed-phase could determine the important reactivity in various organic molecules, nanomaterials and etc. Pump-probe experiment with femtosecond laser pulse is possible to investigate their quantum mechanical dynamics in the excited-state along the multi-dimensional potential energy surface in real time. With time-resolved experimental data, we endeavor to understand the theoretical hypothesis and enable to form the kinetic models. Based on a wisdom from these research results, we could suggest the efficient structures and nuclear configuration for better chemical reactivity and expect the substituent effects. Also, we would need to develop a new spectroscopic tool providing much more information. In this dissertation, development of high-spectral-resolution femtosecond stimulated Raman spectroscopy and ultrafast structural dynamics of para-halogen disubstituent trans-stilbene, ultrafast relaxation dynamics of porphyrin, ultrafast charge carrier dynamics of metal-semiconductors with femtosecond transient absorption spectroscopy are described.
응축상에서의 초곡속 화학 반응은 다양한 유기 분자, 나노물질에서 중요한 반응성을 결정한다. 펨토초 레이저 펄스를 사용한 펌프-탐침 실험은 실시간으로 다차원 포텐셜 에너지 곡면을 따라 들뜬상태의 양자역학적 동역학을 조사하는 것이 가능하다. 시간 분해 실험 데이터와 함께 우리는 이론적 가설을 이해하려고 노력하고 역학 모델을 만드는 것이 가능하다. 이러한 연구 결과로부터 얻은 지혜를 바탕으로 우리는 더 나은 화학 반응성을 위해 효율적인 구조나 분자 배치를 제안할 수 있고 치환체 효과를 기대할 수 있다. 또한 우리는 훨씬 더 다양한 정보를 제공하는 새로운 분광법을 개발할 필요가 있다. 이 박사학위논문에서는 높은 스펙트럼 분해능을 가진 펨토초 자극 라만 분광법의 개발, 파라 위치의 할로젠이 치환된 트랜스-스틸벤의 초고속 구조 동역학, 펨토초 순간 흡수 분광법을 이용한 포피린의 초고속 이완 동역학과 금속-반도체의 초고속 대전 입자 동역학을 묘사한다.
