Selective removal of aqueous $^{137}$Cs and $^{90}$Sr is the key technology for the volume reduction and safe storage of the nuclear waste. In this work, highly effective adsorbents are synthesized for the purification of waste solution contaminated with radioactive $Cs^{+}$ and $Sr^{2+}$. The as-prepared adsorbents are thoroughly evaluated in terms of adsorption capacity, kinetics, selectivity, and stability.
In chapter 2, potassium copper hexacyanoferrate nanoparticles (KCuHCF) are embedded in the poly(vinyl alcohol) hydrogel structure via a two-step method of Cu immobilization, followed by the diffusion of potassium hexacyanoferrate accelerated by acetone evaporation (HPC). The diffusion-derived KCuHCF formation in the preformed hydrogel facilitates the preservation of the 3D-interconnected hydrogel structure and dispersion of the KCuHCF nanoparticles. The HPC shows an excellent $Cs^{+}$ removal efficiency of above 99.5 % with remarkably rapid removal kinetics even in the highly competitive seawater conditions. In chapter 3 and 4, KCuHCF-immobilized magnetic hydrogel film (MHPVA) and bead (HCF-Mbead) are synthesized through a facile freeze/thaw crosslinking method. The citric acid coated $Fe_{3}O_{4}$ is embedded into the hydrogel matrix to enhance the dispersion of nano-sized KCuHCF particles for $Cs^{+}$ removal, followed by the rapid recovery of the composite in a magnetic field. From a practical perspective, the MHPVA and HCF-Mbead exhibit stable and promising selective properties even in real water conditions and the used adsorbents are rapidly recovered leaving a turbidity-free aqueous environment.
In chapter 5, dual-cation form of pharmacosiderite type titanosilicate (DTS, $M_{3}HTi_{4}O_{4}(SiO_{4})_{3}$, M = $Na^{+}$ and $K^{+}$) is introduced, and shows the enhanced performance for simultaneous $Cs^{+}$ and $Sr^{2+}$ removal over the conventional mono-cation form of titanosilicate. Remarkably, DTS exhibits a high removal rate for both $Cs^{+}$ and $Sr^{2+}$ during consecutive cycles of repeated adsorption without regeneration, and suggests the potential for use as a membrane for continuous purification of the radionuclides.
방사성 세슘-137과 스트론튬-90의 선택적 제거는 원전폐기물의 부피 감소와 안전한 저장을 위한 핵심 기술이다. 본 학위논문에서는 세슘과 스트론튬 이온으로 오염된 폐수를 처리하기 위한 고효율의 흡착소재의 제조에 관한 연구를 진행하였다. 이를 위해 칼륨 구리 헥사시아노철산염 기반의 유-무기 복합 흡착소재 3종과, 타이타노실리케이트 1종을 개발하였다.
2장에서는 구리 이온의 폴리 바이닐 알코올 하이드로젤 구조에 대한 고정화, 그리고 이어지는 아세톤의 증발에 의해 보조되는 칼륨 헥사시아노철산염의 확산법을 활용하는 2단계 제조법을 통해 칼륨 구리 헥사시아노철산염이 분산 담지된 고분자 복합 흡착소재를 제조하였다. 3,4장에서는 2장의 제조법에 기반, 자성나노 입자를 추가로 함유하여 흡착 후 자성 회수가 가능한 흡착소재들을 개발하였다. 5장에서는, 2종 양이온을 (나트륨 이온과 칼륨 이온) 함유하는 타이타노실리케이트를 1단계 제조법을 통해 합성하고, 기존의 단일 양이온을 함유하는 타이타노실리케이트와 비교 분석하였다.
본 학위 논문은 상기 흡착소재들의 제조법과 이들의 세슘과 스트론튬 제거에 대한 성능 및 효용성을 흡착 용량, 흡착 속도, 흡착 선택성, 그리고 안정성 측면에서 다루고자 한다.
