Conventional catalysts are typically supported on oxide powders in packed-bed reactors. This design becomes less efficient when used in microsystems and fuel cells because of pressure drop caused by miniaturization, and challenges on low activity at low temperatures is still not completely resolved. In this study, use of a free-standing three-dimensional porous alumina nanostructure loaded with nickel nanoparticles for steam reforming of methane was demonstrated. Alumina structure with periodic pore network was fabricated using proximity-field nanopatterning and atomic layer deposition techniques resulting to a structure with film thickness of 19 µm and shell thickness of 65 - 70 nm. Nickel, a more available and less expensive metal exhibiting catalytic activity next to noble metals, was loaded into the structure by co-impregnation process resulting to dispersed nanoparticles with an average diameter of 4.129 ± 0.798 nm with close size distribution. X-ray diffraction studies confirmed the synthesis of reduced nickel nanoparticles and EDS elemental mapping supported its uniform decoration onto the alumina structure. Resulting $Ni–3D$ $Al_2O_3$ catalyst exhibited great performance with high methane conversion compared to $Ni–Al_2O_3$ powder at temperatures 500°C – 900°C. Excellent activity at temperature as low as 600°C, and periodic pore network of the free-standing structure offer several advantages and potential in applications for low temperature hydrogen generation and utilization in small-scale devices.
기존의 촉매는 전형적으로 충전층 반응기에서 산화물 분말 상에 지지되어 사용된다. 이와 같은 설계는 소형화로 인한 압력 강하로 마이크로 시스템 및 연료 전지 내에서 비효율적이며, 저온에서의 낮은 촉매 활성에 대한 문제 해결은 아직 미흡한 실정이다. 본 연구에서, 우리는 메탄의 습식 개질을 위해 니켈 나노입자를 포함하는 독립형, 3차원 다공성 나노구조 알루미나 지지체를 구현하였다. 근접장 나노패터닝과 원자층 증착 기술을 이용하여 필름 두께 19 µm, 쉘 두께 65 - 70 nm의 정렬된 기공 네트워크를 포함하는 알루미나 나노쉘 다공성 필름을 제작한다. 니켈 기반 촉매는 비교적 높은 메탄 전환율과 경제성을 동시에 충족하여 귀금속 촉매를 대체하며, 공동 함침공정에 의해 직경 4.129 ± 0.798 nm 의 좁은 크기 분포로 지지체 위에 코팅되었다. 제작된 니켈/3차원 알루미나는 X-선 회절 분석을 통해 환원된 니켈 나노입자의 합성을 확인하고, EDS 원소 맵핑을 통해 지지체 위에 응집없이 균일하게 코팅된 것을 확인하였다. 그 결과, 니켈/3차원 알루미나 촉매는 니켈/알루미나 분말 촉매와 비교하여 500°C–900°C의 온도구간에서 우수한 개질 성능을 보였다. 본 연구를 통한 600°C의 저온 조건에서의 높은 촉매 활성 구현 및 정렬 기공을 포함하는 독립형 나노구조 필름 개발은 저온 수소 생성 및 마이크로 장치로의 활용을 가능케 할 것으로 기대된다.
