DNA containing hybrid materials have been extensively used in the areas of biosensor, imaging, drug delivery, and morphological studies due to their unique ability of hybridization. Typically, DNA segment provides biological functions and the connected synthetic material preserves its characteristics. In this thesis, various types of DNA conjugates and DNA block copolymers are synthesized, and applied to study more complex systems.
In Chapter 4, influence of DNA-lipid conjugates in phospholipid recruitment behavior is examined. 15-nm of DNA marked AuNPs are prepared and hybridized with cDNA or cDNA-lipid conjugate to provide different surface functionalities. Then liposomes are added to induce supported lipid layer formation. It is found when liposomes are in large excess, surface chemistry dictates that lipid bilayer forms on cDNA containing target surface while lipid monolayer forms on cDNA-lipid surfaces. When there are less available liposomes, surface chemistry is overcome and lipids are more actively recruited on cDNA-lipid containing surfaces. Among different lipid compositions, POPS system shows best selectivity towards lipid recruitment between cDNA and cDNA-lipid surfaces attributed to reduced charge interaction with anionic DNA segments and modulated lipid penetration.
In Chapter 5, various types of DNA diblock copolymers are synthesized through a chemical route. Then the diblock copolymers are connected by ligation enzyme to generate covalently linked DNA triblock copolymers. These triblock copolymers show higher stability than hybridization driven DNA triblock copolymers.
In Chapter 6, the triblock formed through a ligation reaction was further digested by restriction enzyme, allowing for DNA diblock regeneration. Next, beyond a single restriction site incorporation, a multiple cloning site is inserted in the DNA triblock copolymer. Using the same strategy, diblocks of different DNA lengths are regenerated from a common parent DNA triblock. They are then connected to a new set of diblocks to create a range of versatile ABA and ABC type DNA triblock copolymers. Through the reported method, a simple transition from a single triblock to a different triblock(s) was realized.
DNA가 포함된 하이브리드 물질은 특이적 잡종형성을 이룰 수 있는 특성을 통해 바이오 센서, 이미징, 약물 전달, 그리고 구조학과 같은 분야에서 활발히 연구되고있다. 보통, 하이브리드 물질의 DNA 블록은 생물학적 기능을 수행하고, 연결된 합성 물질은 물질 고유의 특성을 유지한다. 본 논문은 다양한 종류의 DNA 결합체와 DNA 블록 공중합체를 합성하여 고차원 적인 시스템에 적용하는 연구를 다루고자 한다.
제 4장에서는, DNA-lipid 결합체가 인지질과의 결합에 어떤 영향을 끼치는지 알아보았다. DNA가 기능화 된 15-nm 골드 나노입자를 타깃으로 준비하고 상보적 서열을 갖는 cDNA 또는 cDNA-lipid 결합체를 잡종형성을 통해 결합시켜 다양한 표면적 특성을 부여하였다. 순차적으로 리포좀을 첨가하여 지지형 지질층 형성을 유도하였다. 연구 결과에 따르면, 리포좀이 과량일 때 표면 화학이 지배적으로 일어나 cDNA가 포함된 타깃은 지질 이중층, 그리고 cDNA-lipid가 포함된 타깃은 지질 단층의 형태가 나타났다. 리포좀의 농도가 낮아졌을 경우, 표면 화학을 극복하고 cDNA-lipid가 포함된 타깃에 보다 효율적으로 인지질이 결합되었다. 다양한 인지질 종류 중, 음이온성의 DNA와의 낮은 정전기적 상호작용과 조절된 지질 침투성을 보이는 POPS 물질이 cDNA와 cDNA-lipid 표면 사이에서 가장 높은 선택성을 보여주었다.
제 5장에서는, 다양한 DNA 이중 블록 공중합체를 화학적으로 합성하고 라기게이스 효소로 연결하여 공유결합으로 연결된 DNA 삼중 블록 공중합체를 제작하였다. 이렇게 합성된 삼중 블록 공중합체는 이중 블록들의 잡종형성으로 이루어진 삼중 블록 공중합체보다 높은 안정성을 보여주었다.
제 6장에서는, 라이게이션 반응을 통해 합성된 DNA 삼중 블록 공중합체를 제한 효소로 절단하여 이중 블록 공중합체를 재생하였다. 다음 단계로, 단일 제한 효소 부위를 넘어 다중 클로닝 부위를 삼중 블록 공중합체에 삽입하였다. 같은 전략을 이용하여 공통의 DNA 삼중 블록 공중합체에서 각기 다른 길이를 갖는 DNA 이중 블록 공중합체를 재생하였고, 재생한 물질을 새로운 이중 블록 공중합체에 연결하여 다양한 ABA와 ABC 타입의 삼중 블록 공중합체를 제작하였다. 이를 통해 하나의 DNA 삼중 블록 공중합체에서 다른 종류의 삼중 블록 공중합체로의 전환을 이룰 수 있었다.
