Two-dimensional (2D) materials have attracted much attention as a ‘helping hand’ to conventional silicon semiconductor technology because of their superb electronic and photonic properties as well as excellent mechanical flexibility. 2D materials are layered materials, which consist of covalent bond at in-plane direction and van der Waals bond at out-of-plane direction.
This unique structure makes it possible to form the van der Waals heterojunction, which is not capable of conventional bulk semiconductor technologies. For example, we can fabricate not only two-dimensional 2D-2D heterojunction but also three dimensional bulk semiconductor with two-dimensional semiconductor of 3D-2D heterojunction. These van der Waals heterostructure have several advantages compared to conventional heterostructure. First, we don’t have to concern the lattice mismatching issues between two semiconductors because of van der Waals bond. Second, the unique interface characteristics can be obtained. For example, we can easily fabricate the heterostructure which has sharp doping profile as well as rapidly changed charge distribution. In addition, 2D-2D semiconductor van der Waals heterojunction has much smoother interface than Si/$SiO_2$. If we utilize the characteristics of 2D semiconductor based van der Waals heterojunction, we can fabricate excellent electronic and optoelectronic devices.
In this thesis, the exfoliation method for thin 2D materials and the transfer technique is developed for experiments, and the research of electronic and optoelectronic devices based on 2D van der Waals heterostructure have been conducted.
In electronic devices, we studied for 3D-2D vertical tunneling field effect transistor (FET) based on three layers of $MoS_2$ and highly doped p-type Si. 8-nm $Al_2O_3$ gate dielectric was deposited on $Si-MoS_2$ heterojunction using atomic layer deposition (ALD). Fabricated vertical tunneling FET shows the minimum subthreshold swing (SS) of 15 mV/dec and the average SS of 77 mV/dec for 4 decades. The current On/Off ratio is $10^7$, and the band-to-band tunneling mechanism was confirmed by low-temperature I-V measurement. In addition, we studied for high performance field effect transistor (FET) based on GaS-$MoS_2$ heterostructure (2D-2D). $MoS_2$ acts as the channel and gallium sulfide (GaS) acts as the gate insulator. Fabricated device shows the field effect mobility of 83 $cm^2$/Vs, SS of 63 mV/dec and the current On/Off ratio of $10^6$. Furthermore, Logic gates including the inverter and NAND gate were demonstrated.
In optoelectronic devices, we performed the study of the photodetector based on Si-$MoS_2$ heterostructure to improve the responsivity. The resulting 48-nm $MoS_2$/Si device shows the maximum responsivity of 76.1 A/W and the detectivity of 1012 Jones. Furthermore, the depletion layer thickness was theoretically calculated by the depletion layer model. Low-frequency noise is performed and a low noise equivalent power (NEP) of $7.82 \times 10^{-15} W Hz^{-1/2}$ is achieved. In addition, we conducted the study of the phototransistor based on $WS_e2-MoS_2$ heterostructure in order to improve the responsivity. $MoS_2$ acts as the main conduction channel whereas WSe2-MoS2 heterostructure acts as the charge transfer layer. The out-of-plane PN junction of $WSe_2$ and $MoS_2$ separates the electron-hole pairs by the built-in electric field. This hinders the recombination of photo-generated carriers, increasing the carrier life time and photoresponsivity. The device shows the maximum responsivity of 2700 A/W and detectivity of $10^{11}$ Jones.
We have studied the electronic and optoelectronic devices based on van der Waals heterostructure with 2D materials. Through these studies, the limitation of the silicon based electronic and optoelectronic device could be mitigated and contribute to practical applications with the technology development of large area 2D material synthesis.
4차 산업혁명은 정보통신기술 (Information and Communication Technology)을 기반으로 이루어지고 있습니다. 이는 빅데이터, 인공지능, 사물인터넷, 무인 운송 수단 등의 기술을 포함하며 기계의 지능화를 통해 생산성을 고도로 향상시키고, 새로운 부가가치를 창출하며 기존 제조업 중심의 산업구조의 근본을 변화시키고 있습니다. 2020년 1월 기준 세계 기업 시가총액 순위 10위 안에 애플, 마이크로소프트, 알파벳, 아마존, 페이스북, 알리바바, 텐센트 등을 포함하여 7개의 ICT 관련 기업이 들어가 있으며, 앞으로도 데이터 및 지식을 활용한 기업이 세계 경제를 주도할 것으로 전망됩니다. 4차 산업혁명에 핵심이 되는 지능정보기술은 인간의 지적 노동을 대체하고 판단이 필요한 산업 및 생활 전반에 이르는 분야에 광범위한 사회 및 경제적 파급력을 미칠 것 입니다. 이러한 지능정보기술은 방대한 데이터의 저장과 처리로 이루어지고 있으며 이미 일상 속에서 반도체를 통해 구현되고 있습니다. 예를 들어, PC의 정보저장장치인 D램과 Flash 메모리, 모바일 폰의 연산을 담당하는 모바일 AP 및 카메라의 이미지 센서는 범용적으로 사용되는 전자 및 광소자로 현재 유튜브 및 사회관계망서비스 (Social Network Service) 등과 같은 방대한 정보를 생산 및 공유하는 새로운 부가가치를 창출하고 있습니다. 그러므로 현재 혁신적으로 일어나고 있는 변화에 맞추어 지능정보기술의 경쟁력을 확보하기 위해서는 높은 성능을 가지는 반도체 소자에 대한 연구가 필요합니다.
본 학위논문에서는 인공지능 및 빅데이터 처리를 위해 필요한 저전력 소자, 차세대 디스플레이용으로 높은 모빌리티를 가지는 박막트랜지스터, 이미지센서를 위한 높은 광 반응도를 가지는 광검출기에 대한 연구를 진행하였습니다. 각각의 연구분야는 정보통신기술의 근간이 되며 기존에 가지고 있는 문제점을 개선하여 더욱 높은 성능을 달성해야 합니다. 이를 달성하기 위하여 우수한 전기적 광학적 특성을 가지는 2차원 반도체 이종접합 구조 기반의 전자소자 및 광소자를 개발하였습니다.
먼저, 저전력 소자인 터널링 트랜지스터에 대한 연구를 진행하였습니다. 기존의 실리콘 기반 트랜지스터의 경우 스케일링 다운을 하면서 성능의 발전을 거듭해 왔습니다. 그러나, 나노미터 스케일의 소자에서 단채널 효과와 발열 및 전력소모 문제는 더욱 커졌고 이를 극복하고자 핀펫 (FinFET) 또는 Gate all around (GAA)와 같은 구조적인 개선과 High-K 절연체와 금속전극을 함께 사용하는 등 다양한 접근이 이루어 졌습니다. 그럼에도 불구하고, 일반적인 트랜지스터는 Subthreshold Swing (SS)의 물리적인 한계 값(60 mV/dec)이 있어서 동작 전압을 낮추는 것은 매우 어려운 과제입니다. 이러한 어려움을 해결하고자 동작 메커니즘이 다른 터널링 트랜지스터에 대한 연구가 활발히 진행되어왔습니다. 이 트랜지스터는 밴드-투-밴드 터널링을 이용하기때문에 기존 열이온 방출을 기반으로 하는 트랜지스터보다 낮은 SS를 가질 수 있어 저전력 동작이 가능합니다. 하지만, 터널링 트랜지스터의 경우 보통 ON 전류가 와 ON/OFF 비율이 낮다는 단점이 있어서 상용화에 어려움이 있습니다. 이러한 문제를 개선하기위해 2차원 소재와 같은 다양한 소재와 수직형 터널링 트랜지스터와 같은 구조적인 접근이 이루어져 왔습니다. 본 연구에서는 2차원 N-type 반도체인 $MoS_2$와 P-type 반도체인 Si을 적층하고 $Al_2O_3$ 게이트 절연체를 이용하여 수직형 터널링 트랜지스터를 제작하고 분석하였습니다. 2차원 소재의 두께가 얇기 때문에 게이트 지배성이 우수하고, 3차원 소재와 적층하여 수직형 터널링 트랜지스터 구조를 형성하기에 용이합니다. 또한 잘 개발되어 있는 기존 실리콘 도핑 기술과 접목하여 터널링 트랜지스터의 성능을 높일 수 있다는 장점도 있습니다. 이러한 장점들 덕분에 15 mV/dec의 SS과 $10^6$ 이상의 ON/OFF 비율을 가지는 터널링 트랜지스터를 구현하였습니다.
둘째, 높은 이동도를 가지는 박막트랜지스터에 대한 연구를 진행하였습니다. 현재 디스플레이를 위한 트랜지스터는 다결정의 실리콘, 산화물 반도체를 사용하고 있습니다. 이러한 소재들은 현재 디스플레이를 구현하는데 문제는 없으나, 차세대 디스플레이로 높은 해상도와 빠른 반응속도를 요구하는 가상현실 또는 증강현실을 구현하기 위해서는 더욱 높은 이동도를 가지는 트랜지스터에 대한 개발이 필요합니다. 2차원 소재 $MoS_2$는 얇은 두께에서 비교적 높은 이동도로 차세대 디스플레이용 채널 소재로 주목받았습니다만, 댕글링 본드가 없어 우수한 막질의 얇은 High-K 게이트 절연체를 증착하기 어렵다는 점과 산화막 내부 트랩 사이트들과 전하들에 의한 이동도 저하가 문제되어 왔습니다. 이를 극복하기 위해서 본 연구에서는, 높은 밴드갭을 가지는 2차원 반도체인 GaS와 $MoS_2$를 적층하여 고성능 트랜지스터를 구현하였습니다. 2차원-2차원 반데르발스 이종접합구조는 산화물 절연체 기반의 계면보다 비교적 적은 트랩 사이트를 형성할 수 있어서 이동도 저하를 개선할 수 있습니다. 이러한 구조를 통하여 $83 cm^2/Vs$의 이동도와 106 이상의 ON/OFF 비율 63 mV/dec의 낮은 SS를 가지는 박막트랜지스터를 구현하였습니다.
셋째, 높은 광반응도를 가지는 광검출 소자에 대한 연구를 진행하였습니다. 현재 널리 쓰이고 있는 모바일폰의 카메라와 디저털 카메라기술은 CMOS 이미지센서를 사용합니다. 이는 CCD에 비해 가격이 저렴하고 전력소모가 적다는 장점이 있기 때문입니다. 하지만, CMOS 이미지 센서의 광검출 소자는 실리콘 포토다이오드로 광반응성이 1 A/W 내외의 낮은 값을 가집니다. 이를 개선하기 위해 P-type 실리콘과 N-type $MoS_2$ 이종접합 기반의 PN 접합을 형성하여 광반응성이 높은 포토다이오드를 제작하였습니다. $MoS_2$의 경우 실리콘보다 높은 광 흡수율을 가지며, 실리콘과 접합하여 우수한 도핑 프로파일을 가지는 PN 접합을 형성할 수 있습니다. $MoS_2$의 두께를 조절하여 실리콘-$MoS_2$ 포토다이오드의 성능을 최적화 하였고 76.1 A/W의 높은 광반응도와 1012 Jones의 광검출능, $7.82 \times 10^{-15} WH^{-1/2}$의 Noise equivalent power를 달성하였습니다
광검출소자의 경우 포토트랜지스터 역시 많이 연구되고 있습니다. 2차원 반도체의 높은 광 흡수율과 트랜지스터의 증폭기 역할이 합쳐지면 CMOS 이미지센서에서 포토다이오드와 이를 증폭하는 트랜지스터의 역할을 동시에 할 수 있어 집적도를 높일 수 있는 장점이 있습니다. $MoS_2$ 기반의 포토트랜지스터의 경우 높은 광 반응성을 나타내는 연구가 종종 보고되어 왔습니다. 본 연구에서는 $MoS_2$ 기반 포토트랜지스터의 광반응성을 더욱 높이기 위해 $WSe_2-MoS_2$ 2차원-2차원 반도체 반데르발스 이종접합을 이용하였습니다. 수직으로 형성된 PN 접합은 광여기 된 전하들을 분리하고 재결합되는 것을 막아주어 높은 광 반응성을 달성하는데 도움을 줍니다. 이러한 이종접합 구조 기반의 포토트랜지스터는 2700 A/W의 높은 광반응도와 1011 Jones의 광검출능 그리고 17 ms의 응답시간을 달성하였습니다.
본 학위 논문에서는 2차원 반도체를 이용하여 다른 2차원 반도체 또는 3차원 실리콘과 접합하여 반데르발스 이종접합 계면을 형성하고 이를 기반으로 전자소자 및 광소자에 대해서 연구하였습니다. 이종접합구조 기반의 소자는 단일 2차원 소재 기반의 소자보다 더욱 높은 성능을 나타내었습니다. 본 연구에서는 비록 기계적 박리법을 이용하여 결정질의 2차원 반도체를 사용하여 전자소자 및 광소자를 구현하였지만, 최근 활발히 연구되고 있는 2차원 소재의 대면적 합성기술과 결합이 된다면 실용적인 전자소자 및 광소자로의 응용에 한걸음 나아갈 수 있을 것입니다. 본 연구는 높은 성능을 가지는 전자소자 및 광소자를 개발하는데 초석이되어 4차 산업혁명에 기반이 되는 정보통신기술을 발전시키고, 미래 산업과 사회의 발전에 기여를 할 수 있을 것입니다.
