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Nanowire network catalysts embedded in the mesopore network of zeolite = 제올라이트의 메조다공망에 촉매를 삼차원 연결 구조로 담지시키는 연구
서명 / 저자 Nanowire network catalysts embedded in the mesopore network of zeolite = 제올라이트의 메조다공망에 촉매를 삼차원 연결 구조로 담지시키는 연구 / Jongho Han.
발행사항 [대전 : 한국과학기술원, 2020].
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8036377

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DCH 20033

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Loading a large amount of catalyst on a support is desirable in order to obtain a high catalytic activity, but but in general at high loading, the increased amount of catalyst is dissipated by the decrease of catalyst dispersion due to agglomeration. This thesis demonstrates that this problem is remarkably diminished if we support metals or metal oxide catalysts in zeolites that possess mesopores and micropores in a hierarchical manner. Under this purpose, two hierarchically nanoporous zeolites, beta and MFI, were synthesized using surfactants which were functionalized with the corresponding zeolite structure-directing agents. These zeolites were supported with Co up to 50 wt% using a proper impregnation method. The Co-supporting zeolites exhibited the formation of Co nanowire networks inside the zeolite mesopore network. Although most of the Co surfaces were inaccessible through the mesopores, the zeolitic micropore windows on the mesopore walls allowed access to surfaces of the Co nanowires. As a result, the hierarchically nanoporous zeolites with high Co loading exhibited far superior catalytic activities for Fischer-Tropsch synthesis to other porous materials supporting Co such as bulk zeolites (i.e., solely microporous zeolites), mesoporous silica MCM-41, MCM-48, and γ-alumina. Further, the present concept of catalyst loading on hierarchically porous zeolites have been expanded to the hydrogenation of benzene using supported Ni catalyst, and the transfer hydrogenation of furfural over zeolite-supported $TiO_2$ catalyst.

고성능 불균일계 촉매를 얻기 위해서는 지지체에 많은 양의 촉매를 담지하는 것이 바람직하지만, 일반적으로 촉매의 담지량이 커지면 소결로 인해 분산도가 감소해 촉매를 효율적으로 쓸 수 없게 된다. 본 논문은 메조기공과 미세기공을 동시에 갖는 위계다공성 제올라이트를 지지체로 쓰면 이 문제를 해결할 수 있음을 다룬다. 이를 위해, 제올라이트 구조 유도 계면활성제를 사용해 위계다공성 제올라이트를 합성하고 이 제올라이트에 Co를 50 wt%까지 담지했다. 담지된 Co는 제올라이트의 메조다공망 내부를 채우는 나노선 네트워크를 형성했다. Co 나노선으로 인해 메조기공을 통한 물질 확산은 제한되었지만, 메조기공 벽을 이루는 제올라이트 골격의 미세기공을 통해 반응물이 Co 표면에 원활하게 접근할 수 있었다. 그 결과, 위계다공성 제올라이트를 이용한 고담지 Co 촉매는 실리카 및 알루미나를 이용한 촉매보다 월등한 성능을 보였다. 위 고담지 촉매 합성 전략은 Ni를 이용한 벤젠 수소화 및 $TiO_2$를 이용한 퍼퓨랄 수소화 반응에도 적용되었다.

서지기타정보

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청구기호 {DCH 20033
형태사항 v, 99 p. : 삽화 ; 30 cm
언어 영어
일반주기 저자명의 한글표기 : 한종호
지도교수의 영문표기 : Ryong Ryoo
지도교수의 한글표기 : 유룡
수록잡지명 : "Confinement of supported metal catalysts at high loading in the mesopore network of hierarchical zeolites, with access via the microporous windows". ACS Catalysis, v.8.no.2, pp.876-879(2018)
Including Appendix
학위논문 학위논문(박사) - 한국과학기술원 : 화학과,
서지주기 References : p. 89-98
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