Metal nanoparticles have higher specific area and quantum effect because of its small size, and is used in various applications, especially for catalysts. However, DFT calculations to study metal nanoparticles for catalysts requires high computational costs, and current machine learning study for materials science could not be easily applicable to nanoparticle structures. To overcome this, we applied graph based convolutional neural networks to develop general machine learning model for metal nanoparticles to predict catalytic properties. In chapter 1, we developed PCA-GCNN machine learning models to predict electronic density of states of metal nanoparticles, not only pristine but also bimetallic core-shell and alloy nanoparticles. This model also can predict DOS of bigger nanoparticles that are not used in training. In chapter 3, to build a surface Pourbaix diagram of Pt NPs, we predicted adsorption energies on Pt NPs with various number of adsorbates using GCNN machine learning models. This model could predict adsorption energies of bigger nanoparticles as well and the surface Pourbaix diagram of it could be built from the predicted value by machine learning model.
금속 나노입자는 높은 표면적, 작은 크기로 인한 양자적 효과 등으로 다양한 분야에서 널리 쓰이고 있으며 특히 좋은 촉매 소재로서 사용될 수 있다. 하지만 이런 나노입자 촉매를 컴퓨터 시뮬레이션을 통하여 연구하기 위한 DFT 계산은 나노입자의 크기가 커질수록 계산 비용이 급격하게 증가하고, 이를 해결하기 위한 머신러닝을 이용한 연구는 나노입자 구조에 맞지 않은 실정이다. 이를 해결하기 위하여 본 연구에서는 그래프 기반의 컨볼루션 인공신경망 모델을 이용하여 나노입자와 같은 복잡한 구조에도 적용가능한 범용적인 촉매적 성능 예측 머신러닝 모델을 개발하고자 하였다. 챕터 2 에서는 나노입자의 전자상태함수를 예측하기 위하여 주성분 기법과 결합한 PCA-GCNN 머신러닝 모델을 개발하고 단일 금속 나노입자 뿐만 아니라 이원계 나노입자에서도 전자상태함수의 학습과 예측이 가능함을 보였고, 학습에 사용되지 않은 상대적으로 큰 나노입자에서도 전자상태함수의 예측이 가능함을 보였다. 그리고 챕터 3 에서는 백금 나노입자의 표면 포베이 도표를 작성하기 위하여 GCNN 머신러닝 모델로 나노입자 위 다수의 흡착물들의 흡착에너지를 예측하였으며, 학습에 사용되지 않은 큰 나노입자에서도 에측이 가능하고 포베이 도표를 작성할 수 있음을 확인하였다.
