Transparent electrodes are essential for the implementation of optoelectronic devices. In recent years, there have been increasing demands for an electrode having flexibility as well as transparency for realizing next-generation flexible optoelectronic devices. In top-emitting organic light-emitting diodes (OLEDs) and transparent OLEDs, semi-transparent thin metal layers are widely used as a top electrode because they can be easily formed by thermal evaporation and can control the microcavity effect for a wide color gamut. However, the high reflectance that originates from the nature of the metal itself often produces reflective images, which lowers visibility and immersion. In addition, the relatively large angular color distortion is caused by the strong microcavity effect, and strong surface plasmon polariton mode light loss is inevitable at the interface of the thin metal layer. Nonmetal-based materials such as the graphene and conducting polymers have the potential to overcome the limitations of metals. However, there are many difficulties in forming such nonmetal materials as the top electrode in OLEDs without inducing damages to soft organic layers because of the necessary harsh process conditions. In this study, we introduce a vacuum lamination technique which can overcome the limitations of conventional thin metal layers and stably form top electrodes. This technique makes it possible to form transparent top electrodes that could not be formed due to present process limitations and meets requirements such as large-scale compatibility, sufficient flexibility, high visibility, and improved efficiency for future displays. Through the proposed technique, we successfully demonstrated multi-layered graphene (MLG)-laminated OLEDs, and the device performance was improved by lowering the hole injection barrier through the chlorine doping onto the MLG. Laminated large-area OLEDs were also demonstrated using the conducting polymer film with the embedded auxiliary mesh to show the large-area compatibility of the proposed technique. In addition, we enhanced the light extraction with little optical blurring through the lamination of the structured top electrode film based on the conducting polymer. We also verified the experimental results and suggested a way to further improve the light outcoupling efficiency using the optical analysis. Moreover, we have studied adhesion mechanisms and key control parameters through a variety of analyses including a mechanical simulation for the ultimate realization of the reproducible and controllable vacuum lamination technique.
투명 전극은 광전자 소자의 구현에 필수적이다. 최근에는 차세대 유연 광전자 소자 구현을 위해 투명하면서 유연성 까지 갖춘 전극에 대한 요구가 나날이 증가하고있다. 상부 발광 및 투명 유기 발광 다이오드(OLEDs)의 경우, 반투명의 얇은 금속은 열증착을 통해 쉽게 성막 할 수 있고, 마이크로 캐비티 효과를 조절하여 넓은 색재현율을 달성 할 수도 있어 상부 전극으로 널리 사용되고있다. 그러나 금속 자체의 성질에 기인한 얇은 금속의 높은 반사율은 반사 이미지를 생성하여 시인성 및 몰입도를 저하시킨다. 또한, 강한 마이크로 캐비티 효과로 인해 각도에 따른 큰 색왜곡 현상이 발생하고, 얇은 금속층의 계면에서는 강한 표면 플라즈몬 폴라리톤 모드 광 손실이 필연적으로 발생한다. 그라핀 및 전도성 고분자와 같은 비금속 기반의 재료는 금속이 가지는 한계를 극복 할 수 있는 잠재력을 가지고 있다. 그러나, 약한 유기층에 손상을 유발하지 않으면서 OLED의 상부 전극으로서 비금속 재료를 활용하는 것은 현재의 공정 조건으로 인해 많은 어려움이 있다. 본 연구에서는 기존의 얇은 금속 전극의 한계를 극복할 수 있으며 상부 전극을 안정적으로 형성 할 수 있는 새로운 진공 전사 기술을 소개하고자 한다. 이 기술은 현재의 공정 조건으로 인해 활용할 수 없었던 투명 상부 전극을 형성 할 수 있도록 하며, 미래의 디스플레이를 위해 필요한 대면적 호환성, 충분한 유연성, 높은 시인성, 향상된 효율과 같은 요구 조건을 만족시킬 수 있다. 제안 된 기술을 통해, 다중 그라핀이 전사된 OLED를 성공적으로 시연하였고 다중 그라핀에 염소를 도핑 하여 정공 주입 장벽을 낮추었고 이를 통해 소자 성능을 향상 시켰다. 보조 전극이 포함된 전도성 고분자 필름이 전사된 대면적 OLED는 제안된 기술의 대면적에 대한 호환성을 보여준다. 또한 광추출 구조가 형성된 상부 전극 필름의 전사를 통해 블러링이 거의 없이도 출광 효율을 크게 향상 시킬 수 있었다. 추가로 광학적 해석을 통해 실험 결과를 검증하였고 소자의 출광 효율을 더욱 향상시키는 방안을 제안하였다. 이와 함께 기계적 시뮬레이션을 비롯한 다양한 분석을 통해 재현성 있으면서 제어 가능한 진공 전사 기법에 대한 메커니즘 및 주요 제어 변수에 대한 연구를 진행하였다.
