Graphene has been actively studied in many fields since it has been reported to have excellent electrical, mechanical, thermal and optical properties. In the field of thermoelectric materials with excellent potential in the next-generation green energy field, various attempts have been reported to utilize the excellent performance of graphene. In order to apply such graphene to thermoelectric materials, research to effectively lower the high thermal conductivity of graphene is required first.
For this purpose, this study used an approach called “subdomain formation” in graphene grains that can effectively reduce the thermal conductivity of the graphene without significantly reducing the electrical conductivity of the graphene. We synthesized graphene including nano sized subdomain via Mobile Hot Wire CVD system that enables sequential heating of samples, and confirmed the formation of subdomain with high-angle tilt boundaries within the graphene through TEM analysis. In addition, in order to control the density of the high-angle tilt boundary, the high-angle tilt boundary density in the graphene was controlled by using a copper nickel alloy substrate instead of the copper substrate. Similarly, the transmission electron microscope analysis confirmed how the density of the high-angle tilt boundary changed. As a result of measuring the Seebeck coefficient and the electrical conductivity of the synthesized graphene, it was confirmed that it has a power factor of about 105% compared to the polycrystalline graphene grown by a general chemical vapor deposition method, and thus has good utility as a thermoelectric material. In addition, we compared the power factor according to the high-angle tilt boundary density of the synthesized graphene. In conclusion, if the thermal conductivity of graphene is measured and the figure of merit (ZT), which is a thermoelectric performance index, is calculated, Graphene with subdomains with high-angle tilt boundaries is expected to show better performance than fins.
그래핀은 보고된 이래로 뛰어난 전기적, 기계적, 열적, 광학적 특성을 가져 많은 분야에서 활발한 연구가 진행되고 있다. 차세대 친환경 에너지 분야에서 우수한 잠재성을 지닌 열전소재 분야에서도 그래핀의 우수한 성능을 이용하기 위해 다양한 시도들이 보고되고 있는데, 이러한 그래핀을 열전소재에 적용하기 위해서는 가장 먼저 그래핀의 높은 열전도도를 효과적으로 낮추는 연구가 반드시 요구된다.
이를 위해 본 연구에서는 그래핀의 전기적 특성인 전기전도도를 크게 저하하지 않으면서도 열적 특성인 열전도도를 효율적으로 감소시킬 수 있는 그래핀 결정립 내 서브도메인 형성이라는 접근법을 이용하였다. 연속적인 열처리가 가능한 이동 가능한 열원을 이용한 이동식 열선 화학 기상 증착 시스템을 통해 다결정 구리 기판 위에서 성장변수를 조절하며 높은 각도를 갖는 결정립계가 내재된 서브도메인을 갖는 최적의 그래핀을 합성하였고 이를 투과전자현미경 분석을 통해 확인하였다. 또한 고각입계의 밀도를 조절하기 위해 구리 기판 대신 구리 니켈 합금 기판을 이용하여 합성된 그래핀 내의 고각입계 밀도를 조절하였고, 마찬가지로 투과전자현미경 분석을 통해 고각입계의 밀도가 어떻게 변화했는지 확인하였다. 이렇게 합성된 그래핀의 제백계수와 전기전도도를 측정한 결과 일반적인 화학 기상 증착법으로 성장시킨 다결정 그래핀에 비해 약 105 % 향상된 파워팩터를 가져 열전 물질로서 좋은 활용성을 갖는 다는 것을 확인하였다. 추가적으로 합성된 그래핀의 고각입계 밀도에 따른 파워팩터를 비교하였으며, 결론적으로 그래핀의 열전도도를 각각 측정하여 열전 성능 지수인 Figure of merit(ZT) 값을 산출한다면 일반적인 화학 기상 증착법으로 합성된 그래핀에 비해 고각입계를 내재한 서브 도메인을 갖는 그래핀이 더욱 향상된 성능을 보일 것으로 기대된다.
