We address the importance of electronic couplings and system–environment couplings in molecular charge transfer processes. The first part introduces the fragment-orbital tunneling current and its relationship with electronic couplings. The fragment-orbital tunneling current shows the direction and magnitude of charge transfer and allows estimating the electronic coupling constant. The second part investigates optimal charge transport and the necessary alignment of molecules in view of electronic couplings. Simulating variously disordered molecular chains revealed that a significant strength of system–environment couplings allows chains with decreasing or increasing electronic couplings to show superior charge transport characteristics than the ideally aligned chain. The two parts portray the significance of electronic couplings and their varying effects caused by the environment.
이 논문에서는 분자 간 전하 전달 과정에서의 전자적 짝지음과 시스템–환경 짝지음의 중요성을 논한다. 전반부에서는 조각 오비탈 터널링 전류와, 그것과 전자적 짝지음 간의 관계를 소개한다. 조각 오비탈 터널링 전류는 전하가 전달되는 방향과 세기를 보여주며, 전자적 짝지음 상수를 계산할 수 있게 한다. 후반부에서는 최적의 전하 수송이 이뤄지기 위한 분자 배열을 전자적 짝지음의 관점에서 논한다. 다양한 분포의 전자적 짝지음을 가진 분자 배열에서 전하 전달을 모사한 결과, 일정 크기 이상의 시스템–환경 짝지음이 있을 때, 완벽히 정렬된 분자 배열보다 전자적 짝지음이 줄어들거나 늘어나도록 배열된 경우에 더 빠르게 전하가 전달됨을 보였다. 두 연구로써 우리는 전자적 짝지음의 중요성을 확인하고, 또한 환경과의 상호작용에 따라 변화하는 전자적 짝지음의 영향을 살펴보았다.
