Recently, electric vehicles have been attracting attention due to climate change, and demand for increasing mileage and driving time is increasing. For this purpose, it is necessary to develop materials having a high energy density, and there is an attempt to replace the commercial graphite anode with the lithium metal anode. Lithium metal has lowest redox potential and has a high theoretical capacity of 3860 mAh $g^{-1}$ which can improve energy density of secondary batteries. However, there are problems with the lower reversibility due to electrolyte consumption caused by high reactivity of lithium metal and the growth of dendrite during cell driving, which causes stability problems. Thus, to overcome low reversibility and stability, the design of electrodes that can control the growth of lithium dendrites is essential. In this thesis, two methods were used to improve the performance of lithium metal batteries. First, using an alloy with a small amount of magnesium in lithium metal, a mechanism for suppressing lithium dendrite growth through control of surface energy while maintaining physical/chemical properties of lithium was identified. Secondly, the lithium metal anode surface was protected by using a MXene-graphene oxide-polymer composite film, and the performance was improved by utilizing the strengths of A and B respectively. These studies suggest that various and integrated approaches are needed to solve the problems of battery components.
최근 기후변화로 인해 전기자동차가 주목받고 있으며, 주행거리 및 주행시간의 증대에 대한 요구가 증가하고 있다. 이를 위하여 높은 에너지밀도를 갖는 소재의 개발이 필수적이며, 기존 흑연 음극을 리튬 금속 음극으로 대체하는 시도가 진행되고 있다. 리튬 금속은 표준산화환원전위가 가장 낮으며, 3860 mAh $g^{-1}$의 높은 이론용량을 가져 에너지밀도 향상에 기여할 수 있다. 하지만 리튬 금속 자체의 높은 반응성으로 인한 전해질 분해로 인해 가역성이 낮아진다는 문제와 셀 구동 중 수지상이 성장하여 안정성의 문제를 야기한다는 문제가 있다. 따라서, 낮은 가역성과 안정성을 극복하기 위해서는 리튬 수지상의 성장을 제어할 수 있는 전극의 설계가 필수적이다. 본 학위논문에서는 두 가지 방법을 통해 리튬 금속 전지의 성능을 향상시키고자 하였다. 첫 번째로는, 리튬 금속에 소량의 마그네슘을 첨가한 합금을 사용하여, 리튬의 물리/화학적 성질은 유지한 채, 표면에너지의 제어를 통해 리튬의 수지상 성장을 억제하는 메커니즘을 규명하였다. 두 번째로는, 리튬 금속 음극 표면을 멕신-그래핀 옥사이드-고분자 복합 막을 이용하여 보호하고자 하였으며, 멕신과 그래핀 옥사이드 각각의 장점을 살려 성능을 개선시키고자 하였다. 이러한 연구를 통해 전지 구성요소의 문제점을 해결하기 위해서는 다양하며 통합적인 관점을 통해 접근해야 한다는 점을 제시한다.
