As the size of material decreases to nanoscale, the material exhibits exotic properties different from the bulk-scale materials, such as large surface area to volume ratio and quantum size effect. Because of the novel characteristics, nanomaterials have been actively studied for decades and can be applied to various fields including chemistry, electronics, optics, materials science, and biology. In particular, nanomaterials are extensively investigated in quantum physics because quantum phenomena such as quantum confinement, quantum interference, ballistic transport and phase coherence occur well in the low dimensional systems. Nanomaterials offer a unique possibility to control dimensions, chemical composition, and doping during the growth process, which makes it possible to control the physical properties of the material, allowing for a variety of studies.
In this dissertation, we focus on the nanomaterials with strong spin-orbit coupling, which are metal chalcogenide (Ag$_2$Se$_x$Te$_{1-x}$, Bi$_{2-x}$Sb$_x$Se$_{3-y}$Te$_y$) and metal arsenide (InAs) nanowires, and study the quantum phenomena in the nanomaterials. The spin-orbit coupling, which is a relativistic interaction of electron spin and orbital angular momentum, facilitates the manipulation of electron spin and induces topological states in materials, enabling applications to spintronics and quantum computing. We present the synthesis and structural characterization of the nanomaterials with strong spin-orbit coupling and demonstrate their electronic states and physical properties via electron transport measurement and electromechanical motion measurement.
In chapter 1, we introduce the quantum phenomena in nanomaterials and the nanomaterials with strong spin-orbit coupling. In chapter 2, we present the synthesis of single-crystalline nanostructures—nanowires, nanoribbons, and nanoplates—via chemical vapour transport method and their structural characterization. We synthesize multicomponent Ag$_2$Se$_x$Te$_{1-x}$ and Bi$_{2-x}$Sb$_x$Se$_{3-y}$Te$_y$ nanostructure with tunable chemical composition. By controlling the precursor molar ratio or the reaction temperature, we adjust the chemical composition and dimension of the multicomponent nanostructure. Without using surfactants, the synthesized nanostructures have atomically smooth surfaces and ordered structures with definite stoichiometric chemical composition. Materials with single crystal structures and clean surfaces are required for the study of intrinsic material properties, and chemically synthesized nanostructures satisfy such conditions. In addition, the chemical composition and dimension adjustment of nanomaterials enables the manipulation of physical properties such as band structure, thus providing enormous opportunities for studying the quantum phenomena in materials.
In chapter 3, we report the electron transport properties of ternary silver chalcogenide, Ag$_2$Se$_{0.5}$Te$_{0.5}$, nanowire as a new ternary topological material. Magnetoresistance measurements reveal Aharonov-Bohm oscillation and weak anti-localization, which are expected quantum interference phenomena in topological materials due to the helical electron transport along the surface of nanowire. Shubnikov-de haas oscillation is also observed, indicating that ternary Ag$_2$Se$_{0.5}$Te$_{0.5}$ nanowires present topological surface states with a higher electron mobility and longer mean free path compared to binary silver chalcogenides. First-principles calculations verify that Ag$_2$Se$_{0.5}$Te$_{0.5}$ is a topological insulator and the observed enhancement in transport properties originates from the modified band structure and the reduced bulk carrier contribution in the new ternary silver chalcogenide. Via chemical component engineering in Ag-based topological materials, our results demonstrate that the band structure can be manipulated, thereby enabling control of the topological states and adjustment of chemical potential.
In chapter 4 and chapter 5, we study the electromechanical properties of Bi$_2$Se$_3$ nanowire and InAs nanowire, respectively. We demonstrate a novel characterization of quantum interference in topological insulator Bi$_2$Se$_3$ nanowire and quantum dot properties in InAs nanowire via nanomechanical resonance measurements. In this measurement system, the nanowire is configured as an electromechanical resonator such that its mechanical vibration is associated with quantum capacitance, i.e. the internal charging capacity of the nanowire. We conduct simultaneous measurements of DC conductance and resonant frequency shifts of nanowire and confirm the strong coupling between electron transport and mechanical motion, which is explained by the quantum capacitance effect. In Bi$_2$Se$_3$ nanowire resonator of chapter 4, the surface electronic states of nanowire is reflected in the resonant frequency, thereby revealing Aharonov–Bohm oscillations. The Aharonov–Bohm oscillation in the resonant frequency shift gets more pronounced as the chemical potential of noaniwre approaches the Dirac point. Similarly, in InAs nanowire resonator of chapter 5, the charge transfer in quantum dot is reflected in the resonant frequency, thereby showing Coulomb blockade features. Our results demonstrate that the nanomechanical detection scheme can be used to probe the electronic states of nanomaterials through measurement of shifts in resonant frequency and thus, this technique would be generally applicable to the characterization of the Dirac electronic structures, where the strength of electronic signal is vanishingly small near Dirac point due to its low density of states.
물질의 크기가 나노 스케일로 감소함에 따라, 물질은 표면적 대 부피 비율의 증가 및 양자 크기 효과와 같은 벌크 스케일 물질과는 다른 독특한 특성을 나타냅니다. 이러한 특성으로 인해 나노 물질은 수십 년간 많은 사람들에 의해서 활발히 연구되고 있으며, 화학, 전기학, 광학, 재료과학 및 생물학 등 다양한 분야로 응용이 가능합니다. 특히, 나노 물질은 양자 물리학에서 광범위하게 연구되고 있는데, 그 이유는 양자 구속, 양자 간섭, 탄도 수송 및 위상 일관성과 같은 양자 현상이 낮은 차원의 시스템에서 잘 발생하기 때문입니다. 나노 물질은 성장 과정에서 크기, 화학 조성 및 도핑을 제어 할 수 있는 독보적인 가능성을 가지고 있고, 이는 물질의 물리적 특성을 조절 가능하게 하여 더욱 다양한 연구를 가능하도록 합니다.
이 학위 논문에서, 우리는 스핀-궤도 결합이 강한 나노 물질인 금속 칼코겐화물 (Ag$_2$Se$_x$Te$_{1-x}$, Bi$_{2-x}$Sb$_x$Se$_{3-y}$Te$_y$) 및 금속 비소화물 (InAs) 나노선에 중점을 두어 나노 물질에서 나타나는 양자 현상을 연구하였습니다. 스핀-궤도 결합이란 전자의 스핀과 궤도 각운동량의 상대론적 상호 작용을 의미하는 것으로, 이 현상은 물질에서 전자의 스핀 조작을 용이하게 하고 위상 상태를 유도하여 스핀트로닉스 및 양자 컴퓨팅에 응용을 가능하게 합니다. 우리는 강한 스핀-궤도 결합을 가지는 나노 물질의 합성과 구조적 특성에 대해 보고하고 전자수송 측정과 전자기계적 동작 측정을 통하여 나노 물질의 전자 상태와 물리적 특성에 대해 설명합니다.
제 1장에서, 우리는 나노 물질에서 나타나는 양자 현상들과 스핀-궤도 결합이 강한 나노 물질에 대해서 소개합니다. 제 2장에서, 우리는 화학기상수송법을 이용한 단결정 나노 구조—나노선, 나노리본, 나노판—의 합성과 구조적 특성에 대해서 보고합니다. 우리는 다중 성분 Ag$_2$Se$_x$Te$_{1-x}$ 와 Bi$_{2-x}$Sb$_x$Se$_{3-y}$Te$_y$ 나노 구조를 화학적 조성을 조절하여 합성하였습니다. 선구 물질의 몰 비율 및 반응 온도를 제어하여, 다중 성분 나노 구조의 화학적 조성과 크기를 조절할 수 있었습니다. 표면활성물질을 사용하지 않고 합성된 나노 구조는 원자수준으로 매끄러운 표면과 정확한 화학적 조성으로 규칙적인 구조를 가지고 있었습니다. 이러한 단결정 구조 및 깨끗한 표면을 가지는 재료는 물질의 고유한 특성을 연구하기 위해 요구되는 필수적인 요소이며, 화학적으로 합성된 나노 구조는 이러한 조건을 충족시킵니다. 또한, 나노 물질의 화학적 조성 조절 및 크기 조절은 물질의 밴드 구조와 같은 물리적 특성을 변화시킬 수 있게 하므로, 물질의 양자 현상을 연구하기 위한 풍부한 기회를 제공합니다.
제 3장에서, 우리는 삼성분계 은 칼코겐화물인 Ag$_2$Se$_{0.5}$Te$_{0.5}$ 나노선의 새로운 위상 물질로서의 전자수송 특성을 보고합니다. 자기장 변화에 따른 저항 측정을 통하여 Aharonov-Bohm 진동과 weak anti-localization 현상을 관측하였고, 이는 나노선 표면을 따라 나선형으로 이동하는 전자에 의해 위상 물질에서 나타나는 양자 간섭 현상입니다. Shubnikov-de haas 진동 현상 또한 관측되었고, 이를 통해 삼성분계 Ag$_2$Se$_{0.5}$Te$_{0.5}$ 나노선이 이성분계 은 칼코겐화물과 비교하여 더 높은 전자 이동도와 더 긴 평균 자유 경로를 가지는 위상학적 표면 상태를 나타낸다는 것을 확인하였습니다. 우리는 제 1원리 계산을 이용하여 Ag$_2$Se$_{0.5}$Te$_{0.5}$ 가 위상 절연체임을 확인하였고 관찰된 전자수송 특성의 향상이 새로운 삼성분계 은 칼코겐화물에서의 변경된 밴드 구조와 벌크 캐리어 기여 감소에 의한 것임을 확인하였습니다. 우리의 결과는 은 기반 위상 물질의 화학적 조성 설계를 통하여 물질의 밴드 구조가 조절될 수 있음을 보여주었고, 이는 물질의 위상학적 상태와 chemical potential 에너지 제어가 가능할 수 있음을 의미합니다.
제 4장과 제 5장에서, 우리는 Bi$_2$Se$_3$ 나노선과 InAs 나노선의 전자기계적 특성에 대해서 각각 보고합니다. 우리는 나노 기계 공진 측정을 통하여, 위상 절연체인 Bi$_2$Se$_3$ 나노선에서의 양자 간섭 현상과 InAs 나노선에서의 양자점 특성을 분석하는 방법을 제시합니다. 이 측정 시스템에서 나노선은 전자기계 공진기로 작용하고, 나노선의 기계적 진동은 양자 전기용량, 즉 나노선의 내부 충전 용량과 관련됩니다. 우리는 나노선의 직류 전기 전도도와 공진 주파수 변화를 동시에 측정하였고, 양자 전기용량 효과에 의해 설명되는 전자수송과 기계적 움직임 사이의 강한 연관성을 확인하였습니다. 제 4장의 Bi$_2$Se$_3$ 나노선 기계 공진기에서, 나노선의 1차원 표면 전자 상태가 나노선의 공진 주파수에 반영되어 Aharonov-Bohm 진동을 나타내었습니다. 그리고 공진 주파수 변화에 반영된 Aharonov-Bohm 진동이 나노선의 chemical potential 에너지가 Dirac point 에 근접할수록 더 두드러지게 나타나는 것이 확인되었습니다. 이와 유사하게 제 5장의 InAs 나노선 기계 공진기에서는, 양자점에서의 전하 이동이 나노선의 공진 주파수에 반영되어 Coulomb blockade 특성을 보여주었습니다. 우리의 연구 결과는 나노 기계 측정법이 공진 주파수의 변화 측정을 통하여 나노 물질의 전자 상태를 조사하기 위한 방법으로 사용될 수 있음을 제시하고, 따라서 이 기술이 낮은 상태 밀도로 인해 Dirac point 근처에서 전자 신호의 세기가 거의 사라지는 Dirac 전자 구조 분석 연구에 적용될 수 있음을 의미합니다.
