Group III-nitride based light-emitting diodes (LEDs) have several attractive peculiarities, including long lifetimes, low energy consumption, high durability, design flexibility, and ecological friendliness. As a result, they are promising candidates for use in solid-state lighting to replace traditional incandescent and fluorescent light sources, which have short lifetimes, slow response time, containing toxic mercury and relatively low energy efficiency. Outdoor and indoor lighting applications require high operating currents？typically greater than 350 mA and in some cases greater than 1 A. However, GaN-based high power LEDs generally exhibit unsatisfactory characteristics; that is, efficiency monotonically declines upon increasing the injection current density, which is known as “efficiency droop”. Many different contributions to efficiency droop have been identified and discussed in the literature: carrier overflow due to the asymmetry of the electron-hole concentration or polarization, Auger recombination, junction heating effect, carrier delocalization effect, and current crowding effect. However, the physical origin of the droop is still under intense debate.
In this dissertation, we developed time-resolved electroluminescence (TREL) analysis technique to further understand the efficiency droop under injection current condition. We used two InGaN/GaN based light-emitting diode with different dislocation densities for analysis of carrier dynamics at the practical current injection condition. By using TREL technique, we measured decay times and internal quantum efficiency (IQE) of two samples without any theoretical assumption. From these results, we induced radiative and non-radiative recombination times from these results. We analyzed correlation between recombination processes and IQE to understand efficiency droop phenomenon, and found that efficiency droop was related to non-radiative recombination processes such as Auger recombination or carrier overflow in high injection current region.
Based on the TREL results, we fabricated samples with reduced effective carrier density in quantum wells (QWs) by using conventional LEDs structure without any complex processes. In these structures, the total active region including the total well and barrier thicknesses were fixed, while the number of wells was increased with decreasing barrier thickness. Internal electric field was investigated by APSYS simulation tool, variation of effective carrier density in samples was observed through full width at half maximum of electroluminescence spectra. As the barrier thickness decreased, we found that the internal electric field in the wells was diminished, and effective well volume increased. We observed that the IQE showed increasing tendency with decreasing barrier thickness, while the efficiency droop decreased as the barrier thickness increased. We analyzed that these results were related to the decreased internal electric field and the increased effective well volume as the barrier thickness decreased.
Finally, we fabricated samples for improving the efficiency by overcoming limitations such as surface damage and intrinsic dislocations showed in 3-dimensional (3-D) structures. In 3-D structures, the IQE and light extraction efficiency (LEE) were improved due to the blocking of the dislocations induced from interface between substrate by $SiO_2$ layer and air void and to decrease total internal reflection by structural shape. We can significantly reduce dislocation density in QWs of structure with $SiO_2$ layer and air void compare to without $SiO_2$ layer. These results were confirmed from transmission electron microscope (TEM) and cathodoluminescence. In addition, from Raman spectra, we confirmed that strain in sample with $SiO_2$ layer was much relaxed than that of sample without $SiO_2$ layer. In sample with $SiO_2$ layer, we observed that the leakage current was reduced, and light output power increased as the injection current increases. Furthermore, we found that the IQE (efficiency droop) in sample with $SiO_2$ layer increased (decreased). We analyzed that these results were attributed to the decreased dislocation density and internal electric field in sample with $SiO_2$ layer.
Consequently, we developed a system to analysis the carrier dynamics in QWs under current injection condition. And, the effects of effective carrier density and internal electric filed in well were investigated for understanding efficiency droop. In addition, we fabricated the 3-D structure for improving the overall efficiency. From these experiment results, we believe that efficiency droop is attributed to the non-radiative recombination process such as Auger recombination and carrier overflow in high carrier injection region. Thus, to decrease efficiency droop phenomena, it is important to reduce the effective carrier density and internal electric field in QWs without degradation of IQE.
3족 질화물 기반 발광 다이오드는 긴 수명, 낮은 에너지 소비, 높은 내구성, 및 친 환경에너지원 등 다양한 장점들을 갖기에 최근 들어 많은 관심을 받고 있다. 앞으로 이들 3족 질화물 기반 발광 다이오드는 짧은 수명, 느린 반응속도, 및 환경적으로 많은 $CO_2$의 배출 등 좋지 않은 특징들을 상당히 많이 가지고 있는 기존의 백열 및 형광들을 대체할 광원으로 생각이 든다. 최근에 이러한 3족 기반 발광 다이오드는 실외 및 실내 광원으로 많이 사용이 되고 있는데 일반 광원과는 다르게 이들은 매우 높은 구동 전류를 필요로 한다. 3족 기반의 발광 소자가 앞에서 말 했듯이 기존의 광원보다 많은 장점을 갖고 있지만, 높은 전류 구동 조건에서 효율이 감소를 하는 원치 않은 현상이 발생을 하게 되는데, 이러한 현상을 우리는 “효율 저하 (efficiency droop) 현상 이라고 명명한다. 기존에 효율저하 현상의 원인 규명에 대한 많은 연구들이 진행되어 왔지만, 아직까지 명확한 원인이 밝혀지지 않은 상태이다. 따라서, 본 연구에서는 3족 질화물 기반 발광 소자의 높은 구동 전류에서 특히 심하게 나타나는 효율 저하의 원인을 분석하기 위한 방법 및 효율 저하 문제를 개선하기 위한 구조를 제안하였다. 실제 전류 구동 조건에서 발광소자 내부의 캐리어 결합 특성 분석을 진행하기 위해 결함밀도가 다른 두 시료를 이용하여 시·분해 전기발광 (time-resolved electroluminescence) 방법을 진행하였다. 결함은 기존에 알려진 일부 참고 논문의 설명과 달리 효율저하를 심화시키는 작용을 하는 것이 아니라 활성층 내부의 주입 캐리어의 수를 저하시켜 상대적으로 효율 저하가 감소되는 특징에 기여하는 것으로 관찰되었다. 또한 이러한 시·분해 전기발광 (time-resolved electroluminescence) 방법을 이용하여 실제 소자 작동 조건에서 캐리어의 발광 현상과 내부 양자 효율과의 상관관계를 분석함으로써 효율저하 현상의 원인분석을 위한 연구를 진행하였다. 앞선 연구 결과를 바탕으로 QW 내부의 주입 캐리어의 수는 줄이고 내부 양자 효율의 증가 및 효율 저하 문제의 개선을 위하여 전체 활성층의 두께는 고정한 채 barrier의 두께를 조절하여 활성층의 수를 변화시킨 시료를 제작하였다. QW의 두께가 증가할수록 (barrier의 두께가 감소할수록) 활성층 내부의 전기장이 줄어든 다는 것을 주입 전류에 따른 electroluminescence (EL) 스펙트럼의 peak 변화 및 APSYS 시뮬레이션 결과로부터 확인하였다. 또한 주입 전류에 따른 EL 스펙트럼의 반치폭의 증가율 및 온도변화 I-V 측정 실험으로부터 같은 주입 전류조건에서 effective carrier의 수가 활성층 내에서 다르다는 것 또한 확인을 하였다. 따라서 위에 제작한 시료를 통하여 QW 내부의 전기장 및 effective carrier의 수를 조절할 수 있었고, 두 요소가 발광소자의 효율 저하 현상 및 내부양자효율 개선에 큰 영향을 미치는 요인일수 있다고 분석하였다. 마지막으론 결함 밀도를 줄이고, 추가로 내부 전기장 및 주입 캐리어를 줄임에 따른 효율 저하 현상과의 상관관계를 분석하였다. 내부 양자 효율과 광 추출 효율을 증가시키기 위하여 윗면이 잘린 피라미드 구조에 $SiO_2$ 층과 air void를 삽입한 구조를 제작하였다. $SiO_2$ 및 air void가 동시에 삽입된 구조는 air void만 삽입된 구조에 비해서 GaN 층의 성장시에 기판과 기판 위에 성장된 층 사이의 격자 상수 및 응력의 차이로 인해 발생되는 결함 밀도를 상당히 줄일 수 있었고 이러한 현상은 투과 전자 현미경 및 음극선 (cathodoluminescence) 분석을 통해 확인을 하였다. 또한 $SiO_2$ 층과 air void가 동시에 삽입된 구조의 경우 strain이 air void만 삽입이 된 구조보다 더 풀린다는 결과를 Raman 측정 및 PL 측정으로부터 확인하였으며, 이러한 strain의 감소 때문에 같은 인듐 성장시 상대적으로 더 많은 인듐합성이 가능했다는 결과를 또한 투과 전자현미경을 통하여 확인하였다. 추가로 3차원 구조체의 이용에 있어서, QW을 코어-쉘 구조로 제작을 할 경우 상당한 effective active volume이 증가된다는 사실을 계산으로 알 수가 있었다. 우리는 이러한 구조를 통해 내부 양자 효율 및 광 추출 효율을 동시에 증가시킬 수 있었고, 또한 quality의 향상 및 인듐의 함량이 더 향상된 결과를 얻을 수 있었다. 본 연구에서 제시한 시·분해 전기 발광 분석법과 내부 양자 효율과의 상관관계 분석은 앞으로 발광 다이오드의 효율 평가 분석을 진행하는데 있어 중요한 분석 방법이 될 것으로 기대하며, 제안된 구조는 효율 증가 및 효율저하현상의 개선을 위해 다양한 응용이 기대된다.
