Many researches are being conducted worldwide to solve low energy density and low capacity issues, which are clear limitations of currently commercial lithium secondary batteries. Lithium-sulfur secondary batteries, which are considered to be the most realistic among the next-generation secondary batteries, have high energy density and high capacity. However, they have fundamental limitations such as low cycle life due to dissolution of polysulfides and insulating nature of sulfur.
Therefore, this paper presents a new chemical approach to solving the conductivity problem and polysulfide dissolution while maintaining a high sulfur content. This synthesis method called ‘$S_NAr$ chemistry’ that is to replace the fluorinated covalent triazine framework with sulfur. This method not only achieves a high sulfur content of 86 wt%, but also exhibits a uniform nano-sized sulfur distribution, meaningful conductivity and polysulfide adsorption capabilities. Thus, it shows $1138.2 mAh g^{-1}$ at current density of 0.05C, an initial coulombic efficiency of 93.1%, and a high capacity retention rate of 81.6% after 300 cycles.
현재 상용화되어있는 리튬 이온전지의 명확한 한계인 낮은 에너지밀도와 비용량 문제를 해결하기 위해 전세계적으로 많은 연구가 진행되고 있다. 차세대 이차 전지 중 가장 현실적이라고 평가받고 있는 리튬 – 유황 이차전지는 가격이 싸고 높은 에너지밀도 및 비용량을 가지고 있지만, 폴리설파이드 용해로 인한 수명 특성 감소와 전기적 부도체라는 근본적인 한계를 가지고있다. 따라서, 본 논문은 높은 유황 함량을 유지하며 전도도 문제와 폴리설파이드 용해를 해결하기 위한 한 가지 화학적 접근법을 소개한다. 이는 ‘친핵성 방향족 치환’합성법으로써 불소화된 공유 트라이아진 골격에 유황을 치환시켜 화학적으로 함침시키는 방법이다. 이 방법은 86wt%의 높은 유황 함량을 도달시킬 뿐 아니라 공유 트라이아진 골격 구조의 전도성 및 폴리설파이드 흡착력, 마지막으로 나노 사이즈의 기공 크기에서 기인하는 균일한 유황 분포를 보여준다. 이를 통해 전류 밀도 0.05C에서 $1138.2 mAh g^{-1}$의 비용량, 93.1%의 초기 쿨롱 효율, 300사이클 후 81.6%의 높은 용량 유지율을 달성하였다.
