We have conducted a systematic study of crystallization of perovskite thin-film during solution shearing to elucidate how parameters such as substrate temperature and coating speed influences the crystallinity and morphology of the thin-film. Four distinct phases are identified and a morphology-phase map is constructed. Formation of these phases was attributed to a delicate balance between supersaturation rate and rate of solution supply to the meniscus, which dictated the nucleation and the crystal growth process. An optimal phase window is identified and the photovoltaic device performance with the chosen condition exhibits power conversion efficiency over 15%, which is comparable to a reference device prepared by the conventional spin-coating process. Furthermore, a large area perovskite film of $57 cm^2$ is prepared. Small-area devices from different locations within the large-area film show uniform efficiencies with deviation coefficient of 4.2%, illustrating the high uniformity of thin-film.
본 연구에서는 용액전단법을 이용한 페로브스카이트 박막의 결정화에서 기판 온도 및 코팅 속도와 같은 변수가 박막의 결정성 및 표면형상에 어떤 영향을 미치는지에 대하여 체계적인 연구를 수행하였다. 조건에 따라 달라지는 표면형상은 서로 다른 네 가지 페이즈로 분류 할 수 있었고 조건에 따른 페이즈-지도를 도시화 하였다. 서로 다른 표면형상 페이즈가 나타나는 이유는 매니스커스에서의 용액의 과포화도와 매니스커스로의 용액 공급, 이 두 요인의 상호작용으로 설명 할 수 있었다. 용액전단법을 이용하여 코팅한 여러 페이즈 중 태양전지로서의 최적의 페이즈가 선별되었고, 추가적인 조건의 최적화를 거쳐 스핀코팅을 이용한 대조군 샘플의 효율과 유사한 15%의 변환효율을 얻을 수 있었다. 더 나아가, 용액전단법을 이용하여 $57 cm^2$ 의 대면적 페로브스카이트 박막을 코팅하고 박막의 균일성을 검증하였다.