For the commercialization of polymer electrolyte membrane fuel cell (PEMFC), studies on improvement of catalyst durability have recently gained interest as increasing importance of durability issues of PEMFC. Dissolution of Pt nanoparticles is the main catalyst degradation mechanism under PEMFC operation condition. Dissolution characteristics differ by facets of Pt. The low-coordinated sites of Pt have high oxygen binding energy, which result to low oxygen reduction reaction (ORR) activity and vulnerability to dissolution. In this work, we were focused on characteristics of thiol functional groups that have adsorption selectivity to the low-coordinated sites of Pt, then introduced selective protection layer on the low-coordinated Pt sites of conventional Pt catalyst using (3-Mercaptopropyl) triethoxysilane (MPTES), the thiol derivatives which have silane functional groups. We demonstrated that the adsorbed MPTES affected to the electronic structure of Pt and it had adsorption selectivity on the low-coordinated sites. By these characteristics, the ORR catalyst with higher activity and improved durability compared to the conventional catalyst were achieved.
고분자 전해질 연료전지의 상용화를 위해 내구성 문제에 대한 중요성이 커짐에 따라 촉매의 내구성 향상에 대한 연구들이 주목받고 있다. 백금 나노입자의 용출은 고분자 전해질 연료전지 구동 조건에서 촉매 열화의 주요 메커니즘으로 백금의 결정면마다 다른 용출 특성을 가진다. 이 중 백금의 저배위 부위는 높은 산소 결합 에너지로 인해 낮은 산소 환원 반응 활성 및 산화 및 용출에 취약한 특성을 가진다. 본 연구에서는 티올 작용기가 백금의 저배위수 부위에 선택적으로 흡착하는 특성에 주목, 실레인 작용기를 가지는 티올 유도체인 (3-Mercaptopropyl) triethoxysilane (MPTES)를 이용하여 기존 백금 촉매의 백금 저배위수 부위에 선택적인 보호층을 도입하였다. 흡착된 MPTES는 백금의 전자구조에 영향을 끼치며 저배위수 부위에 흡착 선택성을 지님을 확인하였다. 이를 통해 기존 촉매 대비 높은 활성과 향상된 내구성을 확보하였다.
