Ammonia has become one of the most important chemicals with its versatility since the Haber-Bosch process was invented. Recently, ammonia has got more attention because of its possibility as a hydrogen carrier. Since ammonia has high energy density and carbon-free characteristics, using ammonia as a fuel of solid oxide fuel cells is advantageous. However, the Haber-Bosch process spends much electricity because of the high pressure condition, and the process consumes more than 1% of energy consumption worldwide. Therefore, the development of a new method for the ammonia production is necessary.
In this study, as a novel method for ammonia synthesis, solid oxide based electrolytic cells were fabricated. $La_{0.8}Sr_{0.2}Ga_{0.8}Mg_{0.2}O_{3-d}$ electrolyte was used as a proton-conductor. On the electrolyte support, several metal catalysts were tested to synthesize ammonia to find more feasible configuration of cells. Condition of heat treatment were varied and morphology was observed by scanning electron spectroscopy to form appropriate microstructure of electrodes. The production rate was comparable to the previously reported values, and it is over $2.03×10^{-9} mol/cm^{2}∙s$.
Then, scaffold-structured electrode was introduced to enlarge triple-phase boundaries of the cells. to make optimal microstructure of scaffold, the composition of paste, heat treatment condition was controlled. Then silver catalyst was dispersed with the method of infiltration. However, the formation rate of ammonia was not improved by this new electrodes. The reasons why the introduction of scaffold didn’t result in an increase of the formation rate were analyzed, and well-grounded solutions were suggested.
하버 - 보쉬 (Haber-Bosch) 공정의 발명 이후로, 암모니아는 상업적으로 가장 중요하고 용도가 많은 화학 물질로 여겨져왔다. 또한, 최근에는 수소 운반 매체로서의 가능성으로 주목을 받고 있다. 암모니아는 높은 에너지 밀도 및 무탄소 특성을 가지기 때문에, 특히나 고체산화물연료전지의 직접 주입 연료로 사용하는 데에 장점을 가진다. 그러나, 하버 - 보쉬 공정은 고압의 운전 조건으로 인해 전세계 에너지 소비량의 1 % 이상의 큰 전력을 소비한다. 따라서 암모니아 생산을 위한 새로운 방법의 개발이 필요하다.
본 연구에서는 암모니아 합성을 위한 새로운 방법으로 고체산화물 기반의 전해조를 제안하였다. 란탄 스트론튬 갈륨 마그네슘 산화물 전해질을 양성자 전도체로 사용하였다. 전해질 지지체 상에 여러 가지 금속 촉매를 도포하여 암모니아를 합성량을 비교하고, 이를 바탕으로 전기화학적 암모니아 합성에 합리적인 셀 구성을 파악하고자 했다. 열처리 조건을 다양하게 하고, 전자 현미경 관찰을 통해 적절한 미세 구조를 형성하였다. 암모니아 합성률은 기 보고된 문헌 값과 유사한 수준의 2.03 × 10-9 mol / cm2 ∙ s 이상이다.
또한, 스캐폴드 구조의 전극을 삽입하여 세포의 삼상계면을 확대시켰다. 전극의 미세 구조를 최적화하고, 페이스트의 조성, 열처리 조건을 조절하였다. 이후, 해당 전극에 촉매를 함침하여 분산시켰다. 그러나, 새로 제작한 전극으로 암모니아의 생성를 유의미하게 개선되지 않았으며, 이러한 스캐폴드 전극의 도입이 암모니아 생성률의 증가를 가져오지 않는 이유를 분석하고, 이를 해결하기 위한 합리적인 해결책을 제시하였다.
