The objectives of this thesis are two-fold. First, we develop a platform of responsive polymer grafted two-dimensional (2D) materials for various applications including smart nanosensors. We systematically investigated the unique properties of responsive polymer-grafted 2D materials to understand their mechanisms and to control the optical behavior and responsivity. The second objective is “development of a noninvasive treatment with low side effects for critical health issues such as cancer and tuberculosis” to solve the problems in the real world. The responsive polymer-based nanocomposites and other various sensitive nanocomposites are investigated as an efficient platform for promising biological and environmental applications.
In Chapter 2, we address the first point by designing a thermally responsive polymer- grafted molybdenum disulfide ($MoS_2$), which is a photothermal agent with self-temperature feedback by introducing the mechanism of Förster Resonance Energy Transfer (FRET). Chapter 3 is associated with the systematical study of the optical properties of the polymer integrated MoS2 according to the polymer length and areal density to understand and optimize this system for further applications. In Chapter 4, we focus on a control of the selectivity of responsive polymers using random copolymerization to sense the neutral pH. We suggest the designed pH-responsive polymer-grafted $MoS_2$ nanocomposites show dual functions: in situ pH-monitoring and photothermal heating. After encapsulating the pH detectable $MoS_2$ in uniform microcapsules, they are utilized in a real-time detection of cancer cells and photothermal therapy by exposing the light source, resulted in cell death. In Chapter 5, we extend the sensing range of the $MoS_2$ system and improve the visual recognition of detecting stimuli through the colorimetric responses by attaching the three different multicolor block copolymers on the 2D $MoS_2$ nanosheets. In Chapter 6, to detect the multi-components or stimuli at once, we develop the sensor array platform using the series of composites of ionic liquid and carbon nanotube. Due to the different absorption selectivity of the nanocomposites, the sensor arrays recognize the mixture of organic compounds in real-time as monitoring the change of the electrical resistance.
이 논문의 목적은 두 가지이다. 첫째, 스마트 나노센서를 비롯한 다양한 신기술로 활용할 수 있는 “2차원 물질과 결합된 자극반응성 고분자” 플랫폼을 개발하는 것이다. 자극반응성 고분자 자체와 이차원 물질에 부착된 자극반응성 고분자만의 고유한 특성을 체계적으로 연구하여 이러한 플랫폼의 메커니즘을 이해하고 광학적 기작과 자극에 대한 반응성을 제어하였다. 두 번째 목표는 "암과 결핵과 같은 중요한 건강 문제에 대하여 낮은 부작용을 가지는 비침습적 치료법 개발"이다. 앞서 말한 자극반응성 고분자 기반의 나노복합체를 비롯한 다양한 감응성 나노복합체로 생물학적, 환경적 분야의 중요한 문제들을 해결할 응용 기술 플랫폼으로써의 가능성을 연구하였다.
제2장에서는 열반응성 고분자가 부착된 이황화몰리프덴 (molybdenum disulfide, $MoS_2$)을 제조하여, 형광 공명 에너지 전이 메커니즘 기반의 자기 온도 피드백이 가능한 새로운 광열 물질을 개발하였다. 제3장은 2장을 기반으로 추가적인 응용을 위해, 고분자의 길이 및 이황화몰리프덴에 부착된 고분자의 면적 밀도에 따른 고분자와 이황화몰리프덴 기반 복합체의 광학적 특성에 대한 체계적 연구를 통해 시스템을 정확히 이해하고 최적화하였다. 제4장에서는 중성 pH를 감지하기 위해 무작위 합성법을 사용한 반응성 고분자의 pH 반응에 대한 선택성 조절을 연구하였다. 나아가, 이황화몰리프덴에 pH-반응성 고분자가 결합할 경우, 광열 가열과 pH 센싱이 동시에 가능하다는 것을 새롭게 제시한다. 균일한 마이크로캡슐 내에 나노크기의 pH 검출이 가능한 이황화몰리프덴을 캡슐화한 후, 이를 사용해 실시간 암세포 검출을 하고 동시에 빛 조사를 통한 광열치료를 수행하여 암세포를 사멸시켰다. 제5장에서는 이차원 이황화몰리프덴에 세 가지 서로 다른 형광 블록 복합체를 부착함으로써 자극의 감지 범위를 확장하고, 또한 색변화를 통해 자극에 대한 시각적 인식이 쉽게 가능하도록 시스템을 개선하였다. 제6장에서는 다중 성분이나 여러 자극을 동시에 감지하기 위해 이온성 액체와 탄소 나노튜브의 복합체를 사용하여 센서 어레이 플랫폼을 개발하였다. 나노복합체의 다양한 흡수 선택성을 활용한 센서 어레이를 통해, 전기 저항 변화를 모니터링하고 유기화합물의 혼합물을 실시간으로 검출 및 구별할 수 있는 시스템을 개발하였다.
