Physical and electronic interaction at interface of materials grants an opportunity to explore a unique chemical pathway owing to its structural anisotropy and high surface energy. Thus, an efficient and reliable first-principles simulation must be provided for both in silico understanding and a priori prediction of interfacial interaction. In that sense, density functional theory (DFT) provides us with plausible (semi)local approximation for explaining electronic structure of materials yet still lacks an accurate description of interaction occurring at interfaces, especially van der Waals interaction. In this thesis, we suggest a van der Waals correction method for the DFT that can accurately describe interfacial interaction of diverse systems. In addition, we discuss different electrocatalytic selectivity and acitivity that are attributed to the interfacial interaction with 2D materials based on the DFT simulations.
소재 계면에서 발생하는 물리적, 전자적 상호작용은 계면 구조의 비등방성과 높은 표면 에너지로 인하여 독특한 화학 반응 경로를 이끌어낼 수 있도록 한다. 따라서 계면에서 발생하는 상호작용을 이론적으로 이해하고 선험적으로 예측할 수 있는, 효율적이면서도 신뢰성 있는 제일원리 시뮬레이션이 마련되어야 한다. 그러한 관점에서 밀도 범함수 이론은 소재의 전자구조를 설명하는 데에 적합한 (준)국소 밀도 근사를 제공하지만 여전히 계면에서 발생하는 상호작용인 반 데르 발스 상호작용을 정확하게 기술할 필요가 있다. 본 학위 논문에서는 밀도 범함수 이론을 기반으로 다양한 시스템에서 계면의 상호작용을 정확하게 기술할 수 있도록 새로운 반 데르 발스 보정법을 제시하고자 한다. 또한 밀도 범함수 시뮬레이션을 기반으로 2차원 소재와 계면상 상호작용을 통하여 발현되는 독특한 전기화학적 선택성 및 활성에 대해 논의한다.
