Organic electronics have attracted significant research interest for future flexible and wearable electronics due to their flexibility, lightweight, and cost-effectiveness. Among them, an organic thin film transistor (OTFT) is considered as a building block which can be used as an electrical switch in various electronic systems. To realize flexible and high-performance OTFTs, it is necessary to develop flexible dielectric layers with excellent insulating properties since the dielectric layer is the key component for OTFT operation. Furthermore, the surface and bulk properties of the dielectric layer can strongly affect not only operating voltage but also other electrical properties such as mobility and threshold voltage ($V_T$) in OTFTs. This thesis intended to develop new functional dielectric layers to control the electrical properties of organic electronic devices. Here, an initiated chemical vapor deposition (iCVD) process was utilized as a synthesis tool for polymer-based functional dielectric layers. The iCVD process enables the highly conformal and uniform deposition of polymeric films and homogeneous copolymerization without phase segregation thanks to its surface-growing mechanism. By incorporating polar functionalities into the polymer matrix or stacking polymer dielectric layers via the iCVD process, various polymer-based funcntional dielectric layers were newly synthesized and applied to OTFTs. The effect of the developed functional dielectric layer on the electrical properties of the devices were also verified. As a result, the electrical properties of organic electronic devices could be delicately tuned, leading to high-performance organic electronic devices with low power consumption. These results provide an understanding about the effect of the dielectric layers on device performance in OTFTs and may open up a new pathway towards optimization and improvement of electrical properties in various organic electronics. Therefore, this thesis presents an important milestone in the development and realization of high-performance and flexible organic electronics for future electronics.
미래형 웨어러블 전자소자를 위해서, 가볍고 유연한 유기전자소자가 많은 주목을 받아오고 있다. 특히, 전기적 스위치 역할을 하는 유기 박막 트랜지스터는 전자소자를 구성하는 기본 요소이다. 고성능의 유연한 유기 박막 트랜지스터를 개발하기 위해서는 기존 무기물 기반의 재료들과 동일한 전기적 특성을 가지면서도 기계적으로도 유연한 신소재가 개발되어야 한다. 이 중에서도 절연막은 유기 박막 트랜지스터의 전력 소모뿐만 아니라 소자의 전기 이동도나 문턱 전압 등 전기적 특성들, 즉 성능에 직접적으로 영향을 주는 핵심 재료로서 많은 연구가 되어오고 있다. 특히, 고분자 기반의 절연막은 기계적 유연성뿐만 아니라 화학적 구조를 손쉽게 조절할 수 있다는 장점이 있다. 본 논문에서는 이러한 점들에 주목하여 유기전자소자의 전기적 특성을 제어할 수 있는 고분자 기반의 기능성 유연 절연막을 개발하고자 하였다. 새로운 고분자 기반 절연막들을 개발하기 위해 개시제를 이용한 화학 기상 증착법 (initiated chemical vapor deposition, 이하 iCVD)을 활용하였다. iCVD 공정은 자유 라디칼 중합을 기반으로 기상에서 고분자를 합성하고 증착하는 공정으로, 용매를 사용하지 않기 때문에 고순도의 고분자 박막을 매우 얇고 균일하게 증착이 가능하다. 또한 기상 공정이기 때문에 다양한 작용기를 가진 단량체나 전구체를 주입하여 혼화 문제 없이 섞어 균일한 박막을 합성할 수 있다. 본 논문에서는 고분자 매트릭스에 의도적으로 무기물 또는 극성 작용기들을 도입하여 새로운 형태의 고분자 기반 절연막들을 개발하였다. 이때 그 함량을 조절하여 다양한 분율의 절연막들을 개발하였고, 이를 유기 박막 트랜지스터에 적용하여 전기적 특성평가를 진행하였다. 그 결과 절연막 내부에 도입한 작용기와 그 함량에 따라 유기 박막 트랜지스터의 전기적 특성을 제어할 수 있었고, 최적화를 통해 고성능의 유기전자소자를 개발할 수 있었다. 또한 서로 다른 절연막의 적층을 통해 유기 박막 트랜지스터의 문턱 전압을 가역적으로 변화시킬 수 있었고, 이를 통해 저전력 유연 메모리 소자도 개발하였다. 결론적으로 본 연구를 통해 고분자 기반 절연막의 화학적 구조와 전기적 특성에 따라 전자소자의 성능에 미치는 영향을 확인하였고 더 나아가 고성능의 유기전자소자를 개발하는 새로운 방법을 제시할 수 있었다.
