Mesoporous X zeolites have been much attracted as adsorbents because they possess large pores connected in three-dimensions and mesopores simultaneously. For synthesis of this material, the templating method using organosilane surfactant and the low-temperature synthesis method are used. However, these methods have limitations in industrial applications due to the generation of impurity phases and sluggish crystallization process. In general, the slow crystallization rate and the generation of impurities can be overcome by adding bulk crystal seeds into the zeolite synthesis gel. However, in case of the synthesis of mesoporous X zeolite, bulk crystal seeding using X zeolites was not very effective. In this work, we applied FAU-type zeolites with lower Al contents as seeds to improve the disintegration of seeds under alkaline conditions and thereby overcome the problems on mesopore generation and impurity phases. As a result, it was possible to synthesize pure phase and highly mesoporous X zeolite by using 4 mol% of organosilane with respect to total silica. With conventional X zeolite seeds, more than the 2 mol% organosilane resulted in impurity phases. On the other hands, the crystallization rate of the template-free low-temperature synthesis increased, and mesoporous zeolites could be synthesized at 25 °C within 20 d. In both cases, the micropore volume of the products decreased compared to conventional bulk FAU zeolites. It could be due to the formation of isolated micropores generated by the EMT/FAU intergrowth.
메조다공성 X 제올라이트는 3차원으로 연결된 큰 기공과 메조기공을 동시에 가져 흡착제로 각광받고 있다. 이 물질의 합성에는 유기실란 계면활성제를 이용한 주형합성법과 저온 합성방법이 사용된다. 그러나 이 방법들은 불순물의 발생과 매우 느린 결정화 속도 때문에 산업적 응용에 한계를 가지고 있다. 일반적으로, 느린 결정화 속도와 불순물의 발생은 벌크 결정을 이용한 시딩을 적용하여 극복 가능하다. 하지만 X 제올라이트를 이용한 시딩은 두 메조기공 도입방법에 효과적으로 적용되지 않았다. 본 학위논문에서는 이러한 문제를 해결하기 위하여 염기성 조건에서 잘 분해되는 알루미늄의 함량이 더 낮은 FAU 제올라이트를 시드로 적용하였다. 그 결과 불순물이 발생하지 않는 유기실란 계면활성제의 사용가능 범위가 실리카 대비 2 mol%에서 4 mol%로 확장되었다. 뿐만 아니라, 메조기공 유도체를 사용하지 않은 저온 합성에서도 결정화 속도가 증가하여 25 °C 에서 20일 만에 메조다공성 제올라이트가 합성될 수 있었다. 두 경우 모두 벌크 FAU 제올라이트에 비해 미세기공 부피가 감소되는 현상이 관측되었다. 이러한 미세기공성 감소의 원인은 EMT/FAU의 호생에 의해 발생하는 고립된 미세기공의 형성 때문인 것으로 추정된다.
