The geopolymers, a class of alkali-activated materials, are inorganic aluminosilicate binders, and are often considered as amorphous analogues of crystalline zeolites owing to their similar chemical structure. The primary objective of this dissertation is to synthesize mesoporous geopolymers containing nano-crystalline zeolites by hydrothermal conversion of amorphous geopolymeric gel to crystalline zeolites. The scope of this dissertation includes the following: 1) investigation of novel, energy and time efficient hydrothermal methods (two-step and one-step method) for conversion of gel to zeolites, 2) microstructural characterization of synthesized mesoporous geopolymers, and 3) determination of their adsorption potential for heavy metals ($Pb^{2+}$ and $Cu^{2+}$) and radionuclides ($Cs^{+}$ and $Sr^{2+}$).
The mesoporous geopolymers containing crystalline zeolites were successfully synthesized using different synthesis methods. Zeolites Na-P1 and hydroxysodalite were found to be the major crystalline phases in samples activated with high molarity NaOH solution (12 M). However, a decrease in the molarity (8 M) resulted in the formation of pure phase zeolite Na-P1, while an increase in the slag content gave rise to the formation of hydroxylsodalite. Moreover, analcime content slightly increased in samples treated at higher temperature ($150^\circ C$ ). From Q-XRD results, it can be stated that the calcium in slag hardly contributed to the formation of zeolites, but contributed to the formation of C-A-S-H gel, giving strength to geopolymers. Moreover, alkali activator-to-binder ratio, silicate modulus of alkali activator, and characteristics of starting materials played vital role in development of zeolite crystals.
Lastly, samples were foamed with $H_2O_2$ to increase the porosity of samples which assisted in enhanced diffusion of adsorbate ions within the matrix, ultimately resulting in higher adsorption capacity for heavy metals and radionuclides. The maximum adsorption capacity for $Pb^{2+}$, $Cs^{+}$, $Sr^{2+}$, and $Cu^{2+}$ was found to be 55.4, 43.6, 31.7, and 28.2 mg/g, respectively.
본 논문에서는 수열합성법을 이용하여 결정상을 함유하는 다공성 지오폴리머를 합성하는 것을 주 목적으로 한다. 본 논문은 1)지오폴리머 겔을 제올라이트로 상변환시키는 효율적이고 새로운 수열합성법을 개발하는것, 2)합성된 지오폴리머의 미세구조적 재료특성 고찰, 3)합성된 지오폴리머의 중금속($Pb^{2+}$ and $Cu^{2+}$) 및 방사성 핵종($Cs^{+}$ and $Sr^{2+}$) 흡착성능 평가하는 것으로 구성되어 있다.
높은 몰농도(12M)를 갖는 NaOH 수용액을 사용하여 다공성 지오폴리머를 합성한 경우, Na-P1 제올라이트와 hydroxysodalite가 주된 결정상으로 밝혀졌다. 그러나, 낮은 몰농도(8M)를 갖는 NaOH 수용액을 사용한 경우, 순수 Na-P1 제올라이트상의 형성이 두드러졌다. 반면에 슬래그 함량이 증가할수록 hydroxysodalite의 생성량이 증가하였다. 게다가, 고온($150^\circ C$)에서 합성된 시편에서는 analcime의 형성이 약간 증가하였다. Q-XRD 결과에 따르면, 슬래그에 포함된 칼슘이 제올라이트의 형성에 거의 기여하지 않았으나, 주로 C-A-S-H 겔의 형성에 기여하여 지오폴리머의 강도 증진을 도모하였음을 알아내었다. 또한, 결합재/알칼리활성화제, 알칼리 활성화제의 silicate modulus, 원재료의 특징이 제올라이트 결정 형성에 주요한 인자인 것을 밝혀냈다.
마지막으로, 과산화수소가 혼입된 시편은 다공성이 증가하여 결과적으로 중금속 및 방사성 핵종에 대한 흡착성능이 증가하였다. 시편의 $Pb^{2+}$, $Cs^{+}$, $Sr^{2+}$, $Cu^{2+}$에 대한 최대 흡착성능은 각각 55.4, 43.6, 31.7, 28.2 mg/g 이었다.
