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Molecular dynamics studies of transport phenomena in fluids via generalized Langevin equation = 일반 랑주뱅 방정식을 통한 유체 내 수송현상의 분자동력학 연구
서명 / 저자 Molecular dynamics studies of transport phenomena in fluids via generalized Langevin equation = 일반 랑주뱅 방정식을 통한 유체 내 수송현상의 분자동력학 연구 / Bongsik Choi.
저자명 Choi, Bongsik ; 최봉식
발행사항 [대전 : 한국과학기술원, 2018].
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초록정보

The dynamics of translational motion and rotational motion were investigated by analyzing the fundamental fluid systems which are simple fluid and diatomic molecular fluid. The properties of correlation functions and transport coefficients were analyzed via generalized Langevin equation (GLE). The GLEs for the fluid systems were formulated for whole degrees of freedom including rotation, which lead to the matrix form of time-correlation and memory kernel. The superdiffusive behavior of two-dimensional simple fluid was studied. We found the evidences of superdiffusivity from various physical properties such as the distribution function of squared displacements, mean squared displacement (MSD), velocity autocorrelation (VACF), and the time-dependent transport coefficients. Generalized Corngold relation was suggested. The relation showed considerable consistency in superdiffusive fluid. The consistency of Einstein relation is checked by the deviation between both sides of the relation. The deviation showed algebraic decay for both fluids in two dimension and three dimension, however much gradual decay was observed in two-dimensional fluid. In order to expand the Einstein relation for anomalous diffusion condition, the generalized version of Einstein relation was derived by Tauberian theorem. The self-consistency relation was derived based on linearized hydrodynamic equations for the fluid conditions of finite size and bulk limit. Then the analytical form of the VACF, the time-dependent diffusion coefficient, and the MSD was derived from the self-consistency relation in bulk limit via the form of ordinary differential equation. We compared the MD result and the analytical expression to verify the excellent agreement. The modification of the superdiffusivity is analyzed. The two types of finite-size effect were analyzed with MD result. They are relevant to the exponential decay and the additional peaks in the VACF, respectively. The regions of superdiffusivity, normal diffusion, and subdiffusion were determined for two-dimensional fluid on the two-dimensional plane of number density and temperature. The tracer particle mass of superdiffusive fluid was gradually increased toward the Brownian limit, which resulted in the weakening of the superdiffusivity. This was observed by the enhanced decay of algebraic tail of the VACF and the memory kernel. The diatomic molecular fluids were investigated. We checked the consistency of the GLE by analyzing fluctuation-dissipation theorem for fluid systems which are the diatomic molecule in the sea of ideal simple particle (DSSi) and real simple particle (DSS). The off-diagonal components of the correlation matrix and memory kernel matrix were negligible for the DSS fluid. The VACFs of the DSSi fluid and the DSS fluid showed analogous behavior to corresponding simple fluids. The exponential decay of the AVACF was observed for both diatomic molecular fluids. The faster exponential decay was observed in higher density. The orientational correlation functions (OCF) of both fluids basically exhibited Gaussian decay in low densities and exponential decay in high densities. Translation-rotation coupling (TRC) was calculated by using the function suggested by Balucani et al.. The value of the function was negligible when two atoms of diatomic molecule had identical mass, however the function showed the distinct peak when the mass symmetry of the molecule was broken.

병진운동과 회전운동의 거동을 단입자 유체와 이원자분자 유체와 같은 기본적인 유체 계의 분석을 통해 조사하였다. 상관함수와 수송계수의 성질은 일반 랑주뱅 방정식을 통해 분석되었다. 유체 계들의 일반 랑주뱅 방정식은 회전운동을 포함한 유체의 모든 자유도에 대하여 구성되었다. 이는 시간상관함수와 기억함수의 행렬형태로 연결된다. 2차원 단입자 유체 계의 초확산 거동이 연구되었다. 우리는 제곱변위의 분포함수, 평균제곱변위, 속도상관함수, 시간의존 수송계수와 같은 다양한 물리적 성질들로부터 초확산 거동의 증거를 찾아냈다. 일반 콘골드 관계식이 제안되었다. 이 식은 초확산 거동을 하는 유체 계에서 상당히 좋은 일관성을 보였다. 아인슈타인 관계식의 일관성이 관계식 양변의 차이값을 통해 확인되었다. 이 차이값은 2차원 유체와 3차원 유체 모두에 대해 대수적 감소를 보였다. 하지만, 2차원 유체의 경우가 훨씬 완만한 감소를 보였다. 아인슈타인 관계식을 비정상 확산 조건에 대해 확장하기 위해, 터베리안 정리로부터 일반화된 아인슈타인 관계식이 유도되었다. 자기일관 관계식이 유한한 크기와 벌크 극한의 두 유체 조건에 대하여 선형화된 유체역학 방정식에 기반하여 유도되었다. 이어서 속도상관함수, 시간의존 확산계수, 평균제곱변위의 해석적 형태가 벌크 극한 조건의 자기상관 관계식으로부터 일반미분방정식의 형태를 통해 유도되었다. 우리는 분자동력학 결과와 해석적 표현을 비교하여 훌륭한 일관성을 입증하였다. 초확산 거동의 변화가 분석되었다. 두 가지 유형의 유한크기 효과가 분자동력학 결과와 함께 분석되었다. 두 효과는 각각 속도상관함수의 지수적 감소와 추가적인 피크와 관련이 있다. 초확산 거동, 정상확산, 아확산의 영역이 2차원 유체에 대해 수밀도와 온도의 2차원 평면 상에서 결정되었다. 초확산 거동을 하는 유체 계의 추적입자 질량이 브라운 극한에 가까워지도록 점차적으로 증가되었을 때, 초확산 거동의 약화가 야기되었다. 이는 속도상관함수와 기억함수의 대수적 테일의 촉진된 감소로 관찰되었다. 이원자분자 유체가 조사되었다. 우리는 일반랑주뱅 방정식의 일관성을 이원자분자가 각각 이상단입자 용매와 실제단입자 용매 내에 존재하는 두 종류의 이원자분자 유체에 대해 요동-소산 정리를 분석하는 것으로 확인하였다. 상관행렬과 기억함수행렬의 비대각 성분들은 실제단입자 용매를 갖는 이원자분자 유체의 경우 무시할만한 값이 나왔다. 이상단입자 용매와 실제단입자 용매를 갖는 두 이원자분자 유체의 속도상관함수는 상응하는 단입자 유체와 유사한 거동을 보였다. 각속도상관함수의 지수적 감소가 두 이원자분자 유체 모두에 대해 관찰되었다. 유체 밀도가 높아질수록 더 빠른 지수적 감소가 관찰되었다. 두 유체의 방향상관함수는 기본적으로 낮은 밀도에서 가우시언 감소를 보였고 높은 밀도에서 지수적 감소를 보였다. 발루카니 등이 제안한 함수를 사용하여 병진-회전 결합이 계산되었다. 이 함수는 이원자분자를 이루는 두 원자가 동일한 질량을 가졌을 경우 무시할 만한 값을 보였다. 하지만 이원자분자의 질량 대칭이 깨졌을 경우 해당 함수는 뚜렷한 피크를 나타냈다.

서지기타정보

서지기타정보
청구기호 {DCH 18003
형태사항 x, 101 p. : 삽도 ; 30 cm
언어 영어
일반주기 저자명의 한글표기 : 최봉식
지도교수의 영문표기 : Eok Kyun Lee
지도교수의 한글표기 : 이억균
Including appendix.
학위논문 학위논문(박사) - 한국과학기술원 : 화학과,
서지주기 References : p. 93-98
주제 generalized Langevin equation
anomalous diffusion
molecular dynamics
transport phenomena
rotational dynamics
일반 랑주뱅 방정식
비정상 확산
분자 동력학
수송현상
회전거동
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