Microporous carbons formed along zeolite pore channels have attracted an attention as catalysts and electrode materials for electrochemical energy conversion- and storage devices. In this thesis, the electrocatalytic performance of N-doped zeolite-templated carbon for oxygen reduction reaction will be addressed. N-doped zeolite-templated carbon exhibited high current capacity and positive onset potential, comparable to those of Pt catalyst due to its large surface area and curved graphene-like structure, which facilitates electron transfer. However, it was difficult to synthesize the zeolite-templated carbon in large-scale with structural regularity and reproducibility. Thereby, systematic studies on the physicochemical properties and electrochemical performance of the carbon was still difficult to be achieved. The major cause of the problems is that carbon precursor is easily deposited on the outer surface of zeolites due to narrow zeolite micropores. In this thesis, catalytic carbonization route within zeolite pores will be addressed to solve this synthetic problem. Calcium ion embedded in zeolite pores catalyzed the carbonization of ethylene, resulting in a pore-selective carbon deposition. This made it possible to obtain high-quality carbon products even in large-scale synthesis using several hundred grams of zeolite. The present synthetic route thus may provide great convenience for further studies on the characterization and electrochemical applications of zeolite-templated carbons.
제올라이트의 기공을 따라 만들어진 미세다공성 탄소는 전기화학적 에너지 전환 및 저장 소자들에 응용될 수 있는 촉매 또는 전극 물질로서 많은 주목을 받고 있다. 본 학위 논문에서는 질소가 도핑 된 제올라이트 주형 탄소가 나타내는 산소환원반응에 대한 전기촉매 성능을 연구한 내용을 다루고자 한다. 질소 도핑된 제올라이트 주형 탄소는 산소분자와의 접촉 및 전자 전달에 용이한 표면 특성 덕분에, 값비싼 백금 촉매에 버금가는 전류 용량 및 개시 전압을 나타내었다. 하지만, 많은 양의 제올라이트 주형 탄소 시료를 균일하고 재현성있게 합성하는 것이 어려웠기 때문에, 이 탄소가 나타내는 물리화학적 특성 및 전기화학적 성능에 대한 체계적인 연구를 수행하는 것이 여전히 힘들었다. 이러한 문제를 유발하는 가장 큰 원인은 제올라이트의 좁은 기공 크기로 인해 제올라이트의 겉 표면에서 일어나는 탄소 침적현상이다. 본 학위 논문에서는 이런 문제로부터 자유로운 제올라이트 주형 탄소 합성 방법을 연구한 내용을 이어서 다루고자 한다. 이온교환을 통해 주형으로 사용되는 제올라이트에 칼슘이온을 집어넣음으로써 에틸렌과 같은 탄소 원료가 기공 내부에서 선택적으로 침적되도록 만들었다. 이는 수 백 그램에 달하는 제올라이트를 사용한 대량 합성에서도 고품질의 탄소 결과물을 얻는 것이 가능하게 했다. 이와 같이 고안된 합성 경로는 제올라이트 주형 탄소의 특성 분석 및 응용에 대한 추후 연구에 큰 편의성을 제공할 것으로 생각된다.
