Porous materials such as zeolites and metal-organic frameworks (MOFs) have attracted much interest as adsorbents in applications for carbon capture due to its potential of low regeneration cost. One of the issues is that most well-known porous materials show significantly degraded $CO_2$ capture capabilities under humid conditions. Accordingly, computational methods that can screen and analyze optimal material structures are quite important to reveal mechanisms of carbon capture performance in the presence of moisture for materials discovery and development prior to synthesis. In this thesis, three research topics were investigated with Monte Carlo simulations. First, computational screening of hundreds of pure silica zeolites was performed to identify materials that show enhanced $CO_2$ uptake under humid conditions. The screening results show that the enhancement of $CO_2$ uptake can be obtained by several structures. In addition, it was revealed that the $CO_2$ adsorption performance could be either enhanced or degraded depending on the separations of the $CO_2/H_2O$ binding sites. Second, sensitivities of key features for $CO_2$ and $H_2O$ pure isotherms on $CO_2$ capture performance in the presence of water were analyzed using the ideal adsorbed solution theory (IAST) with a combined isotherm models. Through the analysis, favorable directions and ranges of variations for isotherm features are suggested to achieve higher $CO_2/H_2O$ uptake selectivity and $CO_2$ uptake. Lastly, structure-property maps with a large number of simulation data for MOFs were constructed to understand and model structurally deformed MOFs caused by exposure to humid air. From the analysis of the structure-property map, it was demonstrated that experimental deformed MOFs share similar adsorption and geometric properties with the nearest neighbor crystalline MOFs. Using this transferability, properties of deformed MOFs can be inferred from the computed properties of the corresponding nearest neighbor crystalline MOFs, enabling a way to model amorphous materials without structural information.
이산화탄소 포집을 위해 제올라이트나 금속-유기물 구조체와 같은 다공성 물질이 흡착제로서, 낮은 재생에너지 비용의 잠재성을 지니고 있어 많은 주목을 받고 있다. 이러한 다공성 물질에서 한 가지 이슈는 대부분 잘 알려진 이산화탄소 포집체들이 수분이 있으면 심각한 이산화탄소 포집 능력 저하를 겪는다는 것이다. 수분이 있는 환경에서 뛰어난 이산화탄소 포집 능력을 보일 수 있는 물질을 선별하고 거기에 작용하는 메커니즘을 밝히기 위해 컴퓨터 시뮬레이션을 이용한 연구가 중요해지고 있다. 이러한 연구방법을 통하면 일일이 다공성 물질들을 합성하고 실험하기 이전에, 컴퓨터 시뮬레이션 대규모 선별 연구로 최적의 물질을 발견하고 개발단계를 앞당길 수 있다. 본 학위논문에서는 세 가지 연구주제를 몬테카를로 시뮬레이션을 통해 접근하였다. 첫째, 수분 환경에서도 이산화탄소 흡착량이 증진되는 제올라이트를 찾기 위해, 수백 개 순수 실리카 제올라이트를 대상으로 컴퓨터 시뮬레이션을 이용한 대규모 선별 연구를 수행하였다. 선별 연구를 통해 일부 제올라이트 구조들에서는 수분이 있더라도 이산화탄소 포집 능력이 증진될 수 있다는 것을 확인했다. 또한, 수분 환경에서도 이산화탄소 포집 능력이 증진되거나 감퇴되는 현상은 순수한 이산화탄소와 수분의 다공성 물질 내부의 흡착 자리가 얼마나 다르거나 겹치는지를 보여주는 분리 형태에 따른다는 것이 밝혀졌다. 두 번째 연구에서는 이상흡착용액이론과 흡착등온모델을 이용해, 순수한 이산화탄소와 물의 흡착등온선에서 주요 인자들이 어떻게 수분 환경에서 이산화탄소 포집 능력에 영향을 미치는지를 조사하였다. 본 분석을 통해 특정 수분 조건 하에서도 높은 이산화탄소 포집량과 수분 대비 이산화탄소 포집 비율을 높일 수 있는, 흡착등온선의 주요 인자들의 변동 범위와 조절 방향에 대해 논의하였다. 마지막으로 금속-유기물 구조체의 대규모 시뮬레이션 데이터를 이용해 구축한 구조-물질맵으로, 수분 노출 후 구조적으로 변형되어 결정성을 잃어버린 금속-유기물 구조체에 대해 분석할 수 있는 방법을 개발하였다. 이러한 구조-물질맵을 통해 변형된 금속-유기물 구조체에서 측정한 흡착 및 구조적 성질이, 구조-물질맵에서 확인한 가장 가까운 결정형 금속-유기물 구조체와 유사하는 사실을 증명하였다. 바로 이러한 변형된 금속-유기물 구조체와 결정형 금속-유기물 구조체 사이의 상호교환성을 이용하면 변형된 금속-유기물의 흡착 성질을 구조에 대한 정보 없이도 그에 대응되는 결정형 금속-유기물에서 흡착 성질을 우회적으로 예측할 수 있게 되었다. 이를 통해 기존에는 불가능했던 구조 정보 없이도 비정질 물질을 분석할 수 있는 방법을 제시하였다.
